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Dokumentenidentifikation DE69019603T2 04.01.1996
EP-Veröffentlichungsnummer 0405050
Titel Strahlenabschirmmaterial mit Wärmeleiteigenschaften.
Anmelder Sumitomo Heavy Industries, Ltd., Tokio/Tokyo, JP;
Nisshin Steel Co., Ltd., Tokio/Tokyo, JP
Erfinder Takeshima, Eiki, Chiba-shi, JP;
Takatsu, Kiyoshi, Akiyama, matsudo-shi, JP;
Asano, Norio Itopia Gotanda 404, 10-14, Tokyo, JP;
Hozumi, Masahiro, Matsudo-shi, JP
Vertreter Feiler und Kollegen, 81675 München
DE-Aktenzeichen 69019603
Vertragsstaaten DE, FR, GB
Sprache des Dokument En
EP-Anmeldetag 23.01.1990
EP-Aktenzeichen 901013193
EP-Offenlegungsdatum 02.01.1991
EP date of grant 24.05.1995
Veröffentlichungstag im Patentblatt 04.01.1996
IPC-Hauptklasse G21F 3/00

Beschreibung[de]

Diese Erfindung betrifft eine Strahlungsabschirmung hervorragender Wärmeübertragungseigenschaften als Abdeckung eines radioaktive Abfälle enthaltenden Behälters.

Übliche Abschirmwerkstoffe für Neutronen und γ-Strahlung, wie Polyethylen und Blei, besitzen in der Regel eine geringe Wärmeleitfähigkeit. Wird ein exotherme radioaktive Abfälle enthaltender Behälter mit diesen Abschirmwerkstoffen beschichtet, wird folglich die Wärme in dem Behälter nicht nach außen abgestrahlt. Mit der dadurch steigenden Temperatur im Behälter kann möglicherweise die Stabilität der Abfälle beeinträchtigt werden. Dadurch bedingt gibt es bislang die verschiedensten Beschränkungen bezüglich der in den Behältern unterzubringenden Menge an Abfällen und der Behälterform.

Im folgenden werden drei verschiedene Beispiele bekannter Abschirmungen für Fässer zum Transport und zur Lagerung verbrauchter Kernbrennstoffe erläutert:

1) Ein geeigneter zylindrischer Behälter mit einem verbrauchten Kernbrennstoffeinsatz ist auf seiner Außenseite mit einer Neutronen- oder γ-Strahlungsabschirmung beschichtet. Die Außenseite der Abschirmung ist ihrerseits mit einem Abschirmüberzug versehen. Durch die Abschirmung und den Abschirmüberzug erstreckt sich bis zur Außenseite des Abschirmüberzugs eine große Anzahl strahlenförmiger Rippen, deren Enden mit der Behälteraußenfläche in Berührung stehen.

2) Ein zylindrischer Behälterkörper mit einem verbrauchten Kernbrennstoffeinsatz ist auf seiner Außenseite mit einer Neutronen- oder γ-Strahlungsabschirmung beschichtet. Die Außenseite der Abschirmung ist ihrerseits mit einem Abschirmüberzug versehen. Durch die Abschirmung und den Abschirmüberzug erstreckt sich bis zur Lage des Abschirmüberzugs eine große Anzahl strahlenförmiger Rippen, deren Enden mit der Außenfläche des Behälterkörpers in Berührung stehen.

3) Ein zylindrischer Behälterkörper mit einem verbrauchten Kernbrennstoffeinsatz besteht aus einem Innenzylinder und einem Außenzylinder, wobei der Abstand zwischen Innen- und Außenzylinder mit einem Neutronen- oder γ-Strahlung abschirmenden Werkstoff gefüllt ist.

In den bei diesen Beispielen verwendeten, Strahlung abschirmenden Werkstoffen ist zur Verbesserung ihrer Wärmeleitfähigkeit oftmals ein pulverförmiges Metall hoher Wärmeleitfähigkeit (beispielsweise Kupfer) enthalten und/oder in oder durch der (die) Abschirmung sind zur Verbesserung der Wärmeübertragungseigenschaften strahlenförmige Rippen vorgesehen. Diese Maßnahmen sind jedoch mit einigen Problemen behaftet: So bereitet es beispielsweise Schwierigkeiten, das Metallpulver gleichmäßig in der Abschirmung zu verteilen. Es erfordert viel Zeit und Arbeit, die strahlenförmigen Rippen herzustellen und sie in dem Behälterkörper zu installieren. Durch die strahlenförmigen Rippen können Neutronen strömen. Weiterhin sei darauf hingewiesen, daß die Dekontaminationseigenschaften (Leichtigkeit, mit der Strahlungsverunreinigung entfernt werden kann) im Fall der in Paragraph 1) beschriebenen strahlenförmigen Rippen schlecht sind.

Aus der US-A-4 253 917 ist ein thermomechanisches Verfahren zur Herstellung von Kernstrahlungsabschirmungen bekannt. Hierbei werden (durch Elektroplatieren) mit Kupfer voreingekapselte Borcarbidteilchen auf der Innenwand eines beheizten zylindrischen Substrats mit oder ohne Hilfe einer Walze verfestigt. In diesem Falle sollte die Größe der nicht-vorbeschichteten Borcarbidteilchen als Kernteilchen mindestens 50 mesh, d.h. 0,30 mm oder weniger, betragen.

Die Hauptaufgabe dieser Erfindung ist somit die Bereitstellung eines Hochleistungsabschirmwerkstoffs bzw. -materials, bei dem zum Zwecke eines sicheren Transports und einer sicheren Lagerung exothermer radioaktiver Abfälle die Strahlungsabschirmfunktion mit hervorragenden Wärmeübertragungseigenschaften kombiniert ist.

Diese Aufgabe wird durch Verbundteilchen gelöst, die durch Beschichten von einen Durchmesser von 20 bis 100 um aufweisenden Kernteilchen mit Strahlungsabschirmeigenschaften mit einem eine Dicke zwischen 0,5 um und 10 um aufweisenden Metallüberzug hoher Wärmeleitfähigkeit erhalten wurden, wobei die (erhaltenen) Verbundteilchen zu einem Strahlungsschirm beliebiger Form verarbeitet werden.

Als Verfahren zum Herstellung einer Strahlungsabschirmung hervorragender Wärmeübertragungseigenschaften aus Verbundteilchen lassen sich beispielsweise ein Verfahren, bei dem Verbundteilchen durch Heiß- oder Kaltpressen zu einem als Schirm oder Schild dienenden wandartigen Körper verarbeitet werden, und ein Verfahren, bei dem der Raum zwischen den den Schirm- oder Schildkörper bildenden Wänden mit Verbundteilchen gepackt oder gefüllt wird, nennen.

Der Kern eines Verbundteilchens besteht aus einem Werkstoff aus der Gruppe Polyethylen, Polystyrol, Polypropylen, Bakelit, Graphit, Beryllium, Berylliumoxide, Bor, Borverbindungen, Aluminium, Aluminiumoxide, Eisen, Ferrolegierungen, Blei, Bleilegierungen, Gadolinium, Gadoliniumoxide, Cadmium, Cadmiumlegierungen, Indium, Indiumlegierungen, Hafnium, Hafniumlegierungen, abgereichertes Uran und dergl.. Das Überzugsmetall hoher Wärmeleitfähigkeit besteht aus einem Werkstoff aus der Gruppe Aluminium, Aluminiumlegierungen, Beryllium, Berylliumlegierungen, Kupfer, Kupferlegierungen, Eisen, Ferrolegierungen, Silber, Silberlegierungen, Magnesium, Magnesiumlegierungen, Molybdän, Molybdänlegierungen, Zink, Zinklegierungen, Zinn, Zinnlegierungen, Wolfram, Wolframlegierungen, Iridium, Iridiumlegierungen, Gold und dergl..

Das Überzugsmetall braucht nicht zwangsläufig die gesamte Oberfläche der Kernteilchen zu bedecken. Es ist jedoch zweckmäßig, die gesamte Oberfläche zu bedecken, um die Wärmeleitfähigkeit zwischen Verbundteilchen durch Gewährleistung einer großen Kontaktfläche zwischen den Verbundteilchen zu erhöhen.

Zweckmäßigerweise sollte beispielsweise die Packungsdichte der Teilchen 1 bis 3 g/cm³ betragen. Nach dem bekannten Verfahren, d.h. durch Formpressen, werden Verbundteilchen zur Bildung einer einheitlichen Wand geeigneter Größe ausgeformt, worauf diese Wand am Behälterkörper befestigt wird. Die Deformationsrate der Verbundteilchen, die von den verwendeten Werkstoffen abhängt, ist nicht sehr hoch, da die Verbundteilchen sehr klein sind.

Bei einer durch Formpressen von Verbundteilchen erhaltenen Abschirmung oder einer durch Ausfüllen des Raums zwischen Wänden mit Verbundteilchen erhaltenen Abschirmung schirmen die Kernteilchen aus exothermen radioaktiven Abfällen emittierte Strahlung, z.B. Neutronen- und γ-Strahlung, ab. Andererseits wird die aus dem radioaktiven Abfall in dem Behälter freigesetzte Wärme durch die Behälterwand auf das Überzugsmetall der miteinander in engem Kontakt befindlichen Verbundteilchen übertragen und durch dieses Überzugsmetall hoher Wärmeleitfähigkeit an die den Behälter für radioaktiven Abfall umgebende Atmosphäre abgegeben, Mit anderen Worten, handelt es sich bei der auf dieser Erfindung beruhenden radioaktiven Abschirmung um eine Hochleistungsabschirmung, die die strahlungsabschirmende Funktion mit hervorragenden Wärmeübertragungseigenschaften vereinigt.

Diese und andere Merkmale dieser Erfindung werden durch die Beschreibung der folgenden Ausführungsformen unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen näher erläutert.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN

Figur 1 ist eine Querschnittsdarstellung eines Verbundteilchens A und

Fig. 2 und 3 stellen Querschnittsdarstellungen zweier Beispiele, bei denen das Verbundteilchen A bei einer Neutronen- und γ-Strahlungsabschirmung von Fässern zum Transport und zur Lagerung verbrauchter Kernbrennstoffe zum Einsatz gelangt, dar.

BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM

Im Rahmen dieser Erfindung dienen Verbundteilchen A als Werkstoff für eine Abschirmung mit Wärmeabgabefunktion. Man erhält sie durch Beschichten von Kernteilchen hervorragender Strahlungsabschirmeigenschaften aus organischen oder anorganischen Werkstoffen, den verschiedensten Metallen und dergl.. Die Kernteilchen besitzen einen Durchmesser von etwa 20 bis 100 um. Die Dicke des Überzugsmetalls hoher Wärmeleitfähigkeit liegt, wie aus Fig. 1 hervorgeht, zwischen 0,5 und 10 um.

Verfahren zur Verwendung der Verbundteilchen A bei einer Strahlungsabschirmung sind a) ein Verfahren, bei dem ein Schirmbehälter gegebener Form mit Verbundteilchen A gefüllt wird, b) ein Verfahren, bei dem durch dichtes Ausfüllen des Raums in einem radioaktive Abfälle enthaltenden Behälter eine Abschirmung hergestellt wird, und c) ein Verfahren, bei dem durch Heißpressen (Formpressen bei erhöhter Temperatur) oder nach einem sonstigen Formgebungsverfahren Verbundteilchen A zu einer gegebenen Form ausgeformt werden.

Unter Benutzung dieser Verfahren kann man eine hervorragenden Strahlungsabschirmung ausgezeichneter Wärmeübertragungseigenschaften für einen exotherme radioaktive Abfälle enthaltenden Behälter herstellen. Die beiden Beispiele, in denen diese Verfahren bei einem Faß zum Transport und zur Lagerung verbrauchter Kernbrennstoffe zum Einsatz gelangen, sind im folgenden unter Bezugnahme auf die Fig. 2 und 3 beschrieben.

Fig. 2 stellt im Querschnitt ein Faß dar, bei dem der zylindrische Faßkörper 2 die verbrauchten Kernbrennstoffüllungen bzw. -einsätze 1 enthält. Der Behälterkörper 2 ist mit einer Neutronenabschirmung 9 aus erfindungsgemäßen Verbundteilchen A beschichtet. Diese Neutronenabschirmung ist von einem Neutronenschirmüberzug 4 umgeben.

Bei dem in Fig. 3 dargestellten Beispiel ist zwischen einem internen Zylinder 6 und einem äußeren Zylinder 8 des Faßkörpers eine Neutronen- und Gamma- (γ)-Strahlungsabschirmung 10 aus erfindungsgemäßen Verbundteilchen A ausgebildet.

Bei diesen Abschirmungen besitzen die beschichteten Kernteilchen a eine Abschirmfunktion für Strahlung, wie Neutronen- und Gamma (γ)-Strahlung, das Überzugsmetall b eine Wärmeübertragungs- und Wärmeabgabefunktion. Somit dienen die Verbundteilchen A als Abschirmmaterial mit Wärmeübertragungs- und Wärmeabgabefunktion.

Bezüglich der Kombinationen von Kernteilchen a und Überzugsmetall b, die ein Verbundteilchen A bilden, werden je nach ihrer Verfügbarkeit folgende Werkstoffe ausgewählt: Werkstoffe für das Kernteilchen a sind beispielsweise Polyethylen, Polystyrol, Polypropylen, Bakelit, Graphit, Beryllium, Berylliumoxide, Bor, Borverbindungen, Aluminium, Aluminiumoxide, Eisen, Ferrolegierungen, Blei, Bleilegierungen, Gadolinium, Gadoliniumoxide, Cadmium, Cadmiumlegierungen, Indium, Indiumlegierungen, Hafnium, Hafniumlegierungen, abgereichertes Uran und dergl.. Werkstoffe für das Überzugsmetall b sind beispielsweise: Aluminium, Aluminiumlegierungen, Beryllium, Berylliumlegierungen, Kupfer, Kupferlegierungen, Eisen, Ferrolegierungen, Silber, Silberlegierungen, Magnesium, Magnesiumlegierungen, Molybdän, Molybdänlegierungen, Zink, Zinklegierungen, Zinn, Zinnlegierungen, Wolfram, Wolframlegierungen, Iridium, Iridiumlegierungen, Gold und dergl..

Beispiele für typische Kombinationen dieser Werkstoffe für Verbundteilchen A und deren Teilchengrößen sind im folgenden angegeben: Die Teilchen werden durch Elektroplatieren, Zerstäuben und dergl. beschichtet:

1) Im Falle von neutronenabschirmenden Werkstoffen:

Polyethylen (einschließlich superhochmolekularem Polyethylen) oder Borcarbid (B&sub4;C) für die Kernteilchen a und Kupfer oder Aluminium für das Überzugsmetall b.

2) Im Falle von Gamma-Strahlung abschirmenden Werkstoffen:

Blei oder abgereichertes Uran für die Kernteilchen a und Kupfer oder abgereichertes Uran für das Überzugsmetall b.

3) Zur Erzielung eines Gleichgewichts zwischen Abschirmleistung und Wärmeabgabefunktion betragen die Durchmesser der Kernteilchen a 20 bis 100 um und die Dicke des Überzugsmetalls b etwa 0,5 bis 10 um.

Die erfindungsgemäßen Verbundteilchen eignen sich darüber hinaus auch noch zur Neutronenabschirmung und als Schutzwerkstoff für Kernschmelzreaktoren, als Neutronenabsorber zur Sicherheitssteuerung eines Kritischwerdens des Kerns oder als Neutronenreflektor von Reaktoren.

Zusammenfassend ist zu sagen, daß erfindungsgemäß durch Beschichten von Teilchen aus einer Substanz hervorragender Strahlungsabschirmeigenschaften mit einem Metall hoher Wärmeleitfähigkeit erhaltene Verbundteilchen als Strahlungsabschirmwerkstoff hervorragender Wärmeübertragungseigenschaften erhalten werden. Dadurch wurde es möglich, einen Hochleistungsabschirmwerkstoff herzustellen, der die Strahlungsabschirmleistung mit hervorragenden Wärmeübertragungseigenschaften kombiniert.

Die vorherigen Ausführungen dürften gezeigt haben, daß man die bisher zur Installation strahlenförmiger Rippen in einer Abschirmung erforderliche Zeit und Arbeit einsparen und einen hervorragenden Werkstoff zur Abschirmung radioaktiver Substanzen guter Dekontaminationseigenschaften ohne das Problem eines Neutronenstroms aus den Rippen herstellen kann. Darüber hinaus ist es möglich geworden, die bislang beim gleichmäßigen Einmischen eines Metallpulvers hoher Wärmeleitfähigkeit in eine Abschirmung auftretenden Schwierigkeiten zu eliminieren und eine bislang noch nicht erreichbare hohe Wärmeleitfähigkeit sicherzustellen.


Anspruch[de]

1. Strahlenabschirmwerkstoff aus Verbundteilchen, bestehend aus

a) einem Kernteilchen mit Strahlungsabschirmeigenschaften aus mindestens einem Werkstoff, ausgewählt aus Polyethylen, Polystyrol, Polypropylen, Bakelit, Graphit, Beryllium, Berylliumoxiden, Bor, Borverbindungen, Aluminium, Aluminiumoxiden, Eisen, Ferrolegierungen, Blei, Bleilegierungen, Gadolinium, Gadoliniumoxiden, Cadmium, Cadmiumlegierungen, Indium, Indiumlegierungen, Hafnium, Hafniumlegierungen oder abgereichertem Uran, und

b) einem Metallüberzug hoher Wärmeleitfähigkeit aus mindestens einem Werkstoff, ausgewählt aüs Aluminium, Aluminiumlegierungen, Beryllium, Berylliumlegierungen, Kupfer, Kupferlegierungen, Eisen, Ferrolegierungen, Silber, Silberlegierungen, Magnesium, Magnesiumlegierungen, Molybdän, Molybdänlegierungen, Zink, Zinklegierungen, Zinn, Zinnlegierungen, Wolfram, Wolframlegierungen, Iridium, Iridiumlegierungen und Gold,

wobei der Durchmesser der Kernteilchen 20 bis 100 um beträgt und die Dicke des Metallüberzugs zwischen 0,5 und 10 um liegt.

2. Strahlabschirmwerkstoff nach Anspruch 1, wobei die typische Packungs- oder Formdichte der Verbundteilchen im Bereich von 1 bis 3 g/cm³ liegt.

3. Strahlungsabschirmung, enthaltend einen Werkstoff nach Anspruch 1 oder 2.

4. Strahlungsabschirmung nach Anspruch 3, wobei die Verbundteilchen durch Formpressen in eine bestimmte Form gebracht wurden.

5. Strahlungsabschirmung nach Anspruch 4, wobei das Formpressen als Heißpressen erfolgt.

6. Strahlungsabschirmung nach Ansprüchen 3 bis 5, die aus Verbundteilchen derselben Art hergestellt wurde.

7. Strahlungsabschirmung nach Ansprüchen 3 bis 5, die aus Verbundteilchen unterschiedlicher Arten hergestellt wurde.

8. Strahlungsabschirmung nach Ansprüchen 3 bis 7, wobei die Verbundteilchen in den Innenraum eines Behälters für radioaktiven Abfall oder in einen Abschirmbehälterhohlraum gefüllt bzw. gepackt sind.

9. Verwendung eines Strahlenabschirmwerkstoffs oder Strahlungsschilds nach einem der Ansprüche 1 bis 8 zum sicheren Transport und zur sicheren Lagerung exothermer radioaktiver Abfälle.







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