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Dokumentenidentifikation DE69111058T2 04.01.1996
EP-Veröffentlichungsnummer 0525001
Titel Verfahren zur Verminderung des Ausstosses von Distickstoffoxid bei der Verbrennung von stickstoffhaltigem Brennstoff in Wirbelschichtreaktoren.
Anmelder A. Ahlstrom Corp., Noormarkku, FI
Erfinder HILTUNEN, Matti, SF-48600 Karhula, FI;
LEE, Yam, Y., San Diego, CA 92124, US;
OAKES, Eric, J., Del Mar, CA 92014, US
Vertreter Hoffmann, Eitle & Partner Patent- und Rechtsanwälte, 81925 München
DE-Aktenzeichen 69111058
Vertragsstaaten AT, BE, CH, DE, DK, ES, FR, GB, GR, IT, LI, LU, NL, SE
Sprache des Dokument En
EP-Anmeldetag 15.04.1991
EP-Aktenzeichen 919074922
WO-Anmeldetag 15.04.1991
PCT-Aktenzeichen FI9100112
WO-Veröffentlichungsnummer 9116575
WO-Veröffentlichungsdatum 31.10.1991
EP-Offenlegungsdatum 03.02.1993
EP date of grant 05.07.1995
Veröffentlichungstag im Patentblatt 04.01.1996
IPC-Hauptklasse F23J 15/00

Beschreibung[de]

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Reduzierung der Emissionen von Distickstoffoxiden N&sub2;O in die Umgebung aus der Verbrennung von stickstoffhaltigen Brennstoffen oder anderen stickstoffhaltigen brennbaren Verbindungen.

Bekanntlich werden Oxide von Stickstoff hauptsächlich von Verkehr, Energieerzeugung, z.B. Kohlenverbrennung und Abfallbehandlung in die Luft ausgestoßen. Verschiedene Oxide von Stickstoff werden während der Verbrennung der meisten Brennstoffe mit Luft erzeugt. Diese Stickstoffoxide rühren entweder von der Oxidation von Stickstoff in der Luft selbst auf erhöhten Verbrennungstemperaturen oder von der Oxidation des im Brennstoff enthaltenen Stickstoffes her.

Man hat zahlreiche Versuche gemacht, Verfahren zu entwickeln, die die Stickstoffoxidemissionen in Öfen reduzieren. Diese Bemühungen haben insbesondere die Verminderung von Stickstoffdioxid (NO&sub2;)-emissionen in Rauchgasen zum Ziel gehabt.

In letzter Zeit hat es sich herausgestellt, daß ein anderes Oxid, das Distickstoffoxid NO&sub2;, eines der "Treibhauseffekt-Gase" ist, das in der Atmosphäre zunimmt und zur globalen Erwärmung beitragen kann. Beim Oxidieren in den oberen troposphärischen Schichten erzeugen Distickstoffoxide (N&sub2;O) Stickstoffmonoxid NO, das man für einen der wichtigsten Luftverschmutzer hält:

N&sub2;O + h = N&sub2; + O N&sub2;O + O = 2NO

Das Stickstoffmonoxid hat die eine ähnliche Auswirkung auf das Klima wie das Kohlendioxid, und erhöht möglicherweise die Temperatur und zerstört die Ozonschicht.

Man hat festgestellt, daß N&sub2;O-Emissionen in höherem Maße in Feuerungen mit relativ niedrigen Verbrennungstemperaturen, wie etwa 750 bis 900 ºC erzeugt werden. Auf höheren Temperaturen scheint die Bildung von N&sub2;O kein Problem zu sein, weil die Bildung von N&sub2;O langsam und die Reduktion von N&sub2;O zu N&sub2; schnell ist.

Wirbelschichtfeuerungen arbeiten in für die Bildung von N&sub2;O günstigeren Temperaturbereichen als die meisten Feuerungstypen. Die N&sub2;O-Emissionen aus zirkulierenden und brodelnden Wirbelschichtkesseln können auf einem Niveau von 50 bis 200 ppm, höher als erwünscht, liegen. Die Aufgabe dieser Erfindung besteht deshalb darin, ein Verfahren zur Herabsetzung der N&sub2;O-Emissionen sowohl aus atmosphärischen als auch druckbeaufschlagten zirkulierenden oder brodelnden Wirbelschichtkesseln vorzusehen.

Die Erfindung beruht auf Kenntnissen der Kinetik über Bildung und Abbau von N&sub2;O. Man hat angenommen, daß HCN, das sich aus flüchtigem Stickstoff oder dem Stickstoff in der Kohle bilden kann, die wichtigste Vorstufe der N&sub2;O-Bildung in Feuerungen ist, und daß die Reduktion von N&sub2;O von der Temperatur und der Konzentration des H-Radikals stark abhängig ist. Der Anstieg der Temperatur oder H-Radikal-Konzentration begünstigt die N&sub2;O-Reduktion über die Reaktion

N&sub2;O + H T N&sub2; + OH.

Kramlich et al (Combustion and Flame 77:S. 375-384, 1989) haben Versuche gemacht, um Entstehung und Abbau von N&sub2;O in einem Tunnelofen zu erforschen, in dem entweder Erdgas oder Öl verfeuert wurde. Stickstoffhaltige Verbindungen, wie etwa HCN und Acetonitril wurden der Strömung zugemessen. Nach Kramlich et al entstanden die höchsten N&sub2;O-Emissionen von ungefähr 245 ppm bei 977 bis 1027 ºC bei der Zugabe von HCN und von etwa 150 ppm bei 1127 bis 1177 bei der Zugabe von Acetonitril. Die Untersuchung zeigte auch, daß die N&sub2;O-Konzentration von 240 ppm auf 10 ppm dadurch herabgesetzt wurde, daß die Temperatur im Tunnelofen auf über 1200 ºC während der Eingabe von HCN in den Ofen und auf über 1300 ºC während der Einspritzung von Acetonitril angehoben wurde, es wurden dieser Untersuchung zufolge also relativ hohe Temperaturen benutzt.

Kramlich et al untersuchten auch die Auswirkung der NOx- Regelung auf die N&sub2;O-Emissionen. Insbesondere die Rückverberbrennung eines Teils des Brennstoffes durch stufenweise Eingabe des Brennstoffes im Tunnelofen wurde erforscht. Bei der Rückverbrennung wird ein Teil des Brennstoffes hinter der Hauptflammenzone eingegeben, was die Gesamt-Stöchiometrie auf einen brennstoffreichen Wert treibt. Nach einer bestimmten Zeit in der brennstoffreichen Zone wird Luft zugegeben, um eventuellen restlichen Brennstoff völlig zu verbrennen. Kramlich et al entdeckten, daß die Rückverbrennung von Kohle in einer zweiten Stufe die N&sub2;O-Emissionen erhöht, während die Rückverbrennung von Erdgas im Ofen eine zu der von Kohle entgegengesetzte Wirkung hat und N&sub2;O abbaut.

Die Veröffentlichung VGB Kraftwerkstechnik, Heft 12, Dezember 1988, W. Wein "Stand und zukünftige Entwicklung der Wirbelschichtsysteme, S. 1255 bis 1256, stellt ein Verfahren zur Reduzierung der NOx--Emissionen nach dem Oberbegriff von Anspruch 1.

Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein einfaches und wirtschaftliches Verfahren zur Reduzierung von N&sub2;O-Emissionen aus atmosphärischen und druckbeaufschlagten zirkulierenden und brodelnden Wirbelschichtkesseln vorzusehen.

Die vorliegende Erfindung sieht ein Verfahren vor zur Erzeugung von günstigen Bedingungen für den Abbau von in den Abgasen von Wirbelschichtfeuerungen enthaltenem Distickstoffoxiden N&sub2;O.

Desweiteren sieht die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Reduzierung des N&sub2;O in Rauchgasen vor, mit dem sich bestehende Wirbelschichtfeuerungssysteme ohne Beeinträchtigung der existierenden Prozesse leicht nachrüsten lassen.

Diese Aufgabe wird der vorliegenden Erfindung zufolge durch ein Verfahren mit den Merkmalen von Anspruch 1 gelöst.

Der vorliegenden Erfindung zufolge ist ein Verfahren zur Verringerung der N&sub2;O-Emissionen in Rauchgasen aus der Verbrennung von stickstoffhaltigen Brennstoffen in einem Wirbelschichtreaktor vorgesehen. Eine erste Verbrennungsstufe ist in einer Wirbelschicht aus Partikeln angeordnet. Brennstoff und ein Überschuß an sauerstoffhaltigem Gas mit einem Luftverhältnis > l können in eine erste Verbrennungsstufe eingeführt werden zur Verbrennung des Brennstoffes (d.h. sauerstoffhaltiges Gas kann in die erste Verbrennungsstufe in solch einer Menge eingedüst werden, daß Restsauerstoff enthaltende Rauchgase entstehen). In der ersten Verbrennungsstufe wird eine Temperatur von rund 700 ºC bis 900 ºC aufrechterhalten. Die restsauerstoffhaltigen Rauchgase werden von der ersten Verbrennungsstufe in einen Rauchgaskanal geleitet. Ein aus einer Gruppe chemischer Verbindungen, die Wasserstoff (H) -Radikale zu bilden vermögen, gewählter Zusatz wird in den Rauchgaskanal eingedüst, um ausreichende Mengen Wasserstoff-Radikale zur Begünstigung der Reduktion von N&sub2;O in den Rauchgasen zu erzeugen. Vorzugsweise wird der eingegebene Zusatz verbrannt, um Verbrennungswärme zur Erhöhung der Temperatur im Rauchgaskanal auf über 900 ºC, vorzugsweise auf 950 bis 1100 ºC zu erzeugen. Die Gruppe der Zusätze, die Wasserstoffradikale bilden können, umfaßt Verbindungen, wie etwa Alkohol oder Erdgas, oder andere Kohlenwasserstoffgase, wie etwa verflüssigtes Erdölgas oder Vergaser- oder Pyrolysatorgas oder Öl. Für gute Vermischung des Rauchgases und der gebildeten Wasserstoffradikale wird gesorgt, indem der Zusatz an einer Stelle eingegeben wird, wo eine gute Durchmischung leicht erreicht wird oder im Rauchgasstrom bereits bereits vorhanden ist. Gute Durchmischung erleichtert die Reaktionen zwischen N&sub2;O und H-Radikalen. Die Menge des eingegebenen Zusatzes wird auf die Menge des N&sub2;O in den Rauchgases angepaßt.

Die vorliegende Erfindung ist insbesondere bei der Verbrennung von festen Brennstoffen oder Abfallmaterialien in Wirbelschichtfeuerungen bei Temperaturen unter 900 ºC anwendbar. Der feste Brennstoff oder Abfall wird in die Wirbelschicht eingegeben, wo er - dank der guten Vermischung mit den fluidisierten Partikeln - fast unmittelbar die Bettemperatur erreicht und verbrannt wird. Die Temperaturen in Wirbelschichten liegen normalerweise zwischen 700 und 900 ºC, was optimale Bedingungen für die Verbrennung selbst und z.B. Schwefelreduktion in den Rauchgasen schafft. Die Bildung von NO ist wegen der relativ niedrigen Verbrennungstemperatur gering, es kann aber jedoch N&sub2;O entstehen.

In zirkulierenden Wirbelschichten ist die Geschwindigkeit der Fluidisierungsluft hoch genug, um einen beachtlichen Teil der Bettpartikel mit den Rauchgasen aus der Brennkammer herauszuführen. Die mitgerissenen Partikel werden aus den Rauchgasen abgeschieden und über einen Rückführkanal dem Brennraum rückgeführt. Die Zirkulation von Partikeln aus dem Brennraum über den Partikelrückführweg zurück in den Brennraum bringt eine gleichmäßige Temperatur im gesamten System zustande, was effektivere Verbrennung und längere Verweilzeiten im System, wie auch verbesserte Bindung von Schwefel aus den Rauchgasen zur Folge hat.

Leider scheint die Bildung von N&sub2;O durch die sowohl in brodelnden als auch zirkulierenden Wirbelschichten verwendeten niedrigen Temperaturen begünstigt zu werden. Der vorliegenden Erfindung zufolge kann die N&sub2;O-Konzentration in den Rauchgasen durch die Eingabe eines Zusatzes herabgesetzt werden, der bei Rauchgastemperatur oder durch geringfügige Erhöhung der Temperatur der Rauchgase in der Lage ist, Wasserstoffradikale zu bilden.

Zu den Zusatztypen (z.B. zusätzlichen Brennstoffen), die in den Rauchgasstrom zur Herabsetzung der N&sub2;O-Konzentration eingegeben werden können, gehören

- Erdgas oder Methan,

- verflüssigtes Erdölgas,

- Öl,

- Alkohol, z.B. Methanol oder Ethanol,

- Gas vom Pyrolysator oder Vergaser,

- jeder gasförmige, flüssige oder feste Brennstoff mit einer Wasserstoffkomponente und einem Heizwert von mindestens 1 MJ/kg.

Gase können durch Gaseintrittsdüsen ohne Trägermedium oder mit einem sauerstoffhaltigen Gas eingeführt werden. Öl oder feiner fester Brennstoff können mit einem Trägergas wie etwa Luft oder rückgeführtem Rauchgas eingeführt werden.

Die in die Rauchgase eingegebenen Zusätze werden vorzugsweise an einer von der ersten Verbrennungsstufe beabstandeten Stelle eingeführt, um die dort ablaufen Reaktionen nicht zu stören. Vorzugsweise sollten die Zusätze nicht auf solche Weise eingeführt werden, daß sie die Temperatur der fluidisierten Bettpartikel bedeutend erhöhen.

Um effektive Reduktion von N&sub2;O sicherzustellen sollte der Zusatz an einer Stelle eingegeben werden, wo der gesamte Rauchgasstrom durch die Eingabe des Zusatzes leicht beeinflußt werden kann. Die Temperatur des gesamten Rauchgasstroms sollte erhöht werden und/oder die gebildeten Wasserstoffradikale sollten mit dem gesamten Gasstrom kontaktiert werden, um eine maximale Reduktion von N&sub2;O zu erreichen.

Der Zusatz oder zusätzliche Brennstoff kann an folgenden Stellen eingegeben werden:

- in einem Abschnitt der Wirbelschichtfeuerung oder sonstwo, wo die Bettdichte unter 200 kg/m³ liegt,

- in einem Kanal zwischen dem Brennraum und einem Zyklon oder einem anderen Gas-/Partikelabscheider,

- in einem Zyklon oder Gas-/Partikelabscheider selbst, in jeder Anzahl Konfigurationen,

- in Kanälen zwischen den Zyklonen oder anderen Gas-/ Partikelabscheidern oder deren Kombinationen, die in Reihe geschaltetet sind,

- an jeder Stelle im Rücklauf hinter der Feuerung und vor Schornstein oder Gasturbine, oder

- in jeder externen Nachfeuerung für die Reduktion von N&sub2;O.

Durch die Einführung von zusätzlichem Brennstoff wie Erdgas in den Rauchgaskanal vor dem Konvektionsabschnitt, wo die Temperatur des Rauchgases noch immer hoch ist, wird nur eine verhältnismäßig kleine Menge zusätzlichen Brennstoffes benötigt, um die Temperatur des Rauchgasstroms auf über 900 ºC anzuheben.

Ein Zyklonabscheider kann für sehr gute Vermischung zwischen Rauchgasen und den darin eingeführten Zusätzen sorgen. Es kann jedoch vorteilhafter sein, die Temperatur der Rauchgase an einer Stelle stromabwärts vom Partikelabscheider (zumindest bei zirkulierenden Wirbelschichtsystemen) anzuheben, um die Temperatur der fluidisierten Bettpartikel nicht zu erhöhen und die Schwefelbindung nicht zu beeinträchtigen (die bei niedrigeren Temperaturen optimal verläuft).

Die Einführung zusätzlichen Brennstoffes in die Rauchgase kann vorteilhafterweise zur Erhöhung der Temperatur der Rauchgase stromaufwärts von Überhitzern benutzt werden, wodurch eine ausreichende Heizkapazität gesichert wird. Der Brennstoff kann in einen Konvektionsabschnitt unmittelbar vor Überhitzern zugegeben werden. Die Eingabe von brennbaren Zusätzen kann auch zur gleichzeitigen Erhöhung der Gastemperatur in einem Brennraum oder mit einer Gasturbine verbundenen sog. Nachfeuerung benutzt werden.

Wenn zusätzlicher Brennstoff vor dem Konvektionsabschnitt in den Rauchgasstrom eingeführt wird, soll die Temperatur des Rauchgases nur mäßig von Temperaturen von rund 700 bis 900 ºC auf Temperaturen von rund 910 bis 1100 ºC angehoben sein, wegen des Vorhandenseins von Partikeln (z.B. kalziniertem Kalk) von der Wirbelschicht genügt also schon ein Temperaturanstieg von lediglich etwa 10 bis 250 ºC. Falls die Rauchgase einen Konvektionsabschnitt durchlaufen, geht deren Temperatur wesentlich zurück. Wenn also die Reduktion von N&sub2;O nach dem Konvektionsabschnitt erfolgt, muß die Temperatur der Rauchgase um ca. 200 bis 700 ºC angehoben werden, um sie in den Bereich von 910 bis 1100 ºC zu bekommen. Daher ist die Menge des zusätzlichen Brennstoffes, der notwendigerweise nach dem Konvektionsabschnitt zugegeben wird, größer als die vor einem Konvektionsabschnitt benötigte Menge.

Durch Anwendung dieses erfindungsgemäßen Prozesses zur Erhöhung der Temperatur und/oder der H-Radikal- Konzentration in den Rauchgasen kann es möglich sein, die Gesamtmenge an N&sub2;O um 10 bis 99 % normalerweise um rund 50 % und bevorzugt um zirca 50 bis 90 % zu reduzieren. Der Massenstrom des Zusatz es wird durch den Prozentsatz der erforderlichen N&sub2;O-Reduktion und die Ausgangskonzentration von N&sub2;O festgelegt.

Zusätzlich zum eingedüsten Zusatz (z.B. zusätzlichen Brennstoff) kann in einigen Fällen eine passende Menge Oxidationsmittel vor, an oder nach der Brennstoffeingabestelle in das N&sub2;O-haltige Rauchgas eingegeben werden, um effiziente Verfeuerung sicherzustellen.

Die vorliegende Erfindung sieht ein Verfahren vor, das für die Reduktion von N&sub2;O in Rauchgasen in Wirbelschichtfeuerungen vorteilhafte Bedingungen und somit einen einfachen Weg zur Reduzierung der N&sub2;O-Emissionen in Rauchgasen zustandebringt. Das neue Verfahren kann leicht in bestehenden Wirbelschicht-reaktorsystemen genutzt werden, indem Zusatz in Rauchgaskanäle vor Schornstein oder Gasturbine oder in externe Nachverbrenner eingegeben wird. Der primäre Verbrennungsvorgang oder die im Brennraum selbst ablaufenden Reaktionen brauchen nicht beeinträchtigt zu werden. Überraschenderweise kann schon ein sehr geringer Temperaturanstieg zur Reduktion von N&sub2;O in den Rauchgasen ausreichen. Untersuchungen beim Stand der Technik deuten auf den Abbau von N&sub2;O im Ofen selbst und bei viel höheren Temperaturen hin. Die erhöhte Temperatur trägt zur Begünstigung des Abbaus von N&sub2;O nicht nur durch die H-Radikale des Gases sondern auch durch die heterogene Reaktion zwischen N&sub2;O und kalziniertem Kalk. Bisherige Untersuchungen zeigen, daß die Bildung von N&sub2;O ein Maximum bei den gleichen Temperaturen erreicht, wo N&sub2;O der vorliegenden Erfindung zufolge abgebaut wird.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG

Die Erfindung wird nachstehend anhand der in den Zeichnungen repräsentierten veranschaulichten Ausführungsformen beschrieben. Es zeigt dabei:

Fig. 1 eine schematische Zeichnung eines beispielhaften zirkulierenden Wirbelschichtsystems zur Reduktion von N&sub2;O, und Fig. 2 und 3 sind schematische Zeichnungen anderer beispielhafter Ausführungsformen.

Die vorliegende Erfindung ist in Fig. 1 dargestellt, wo Feststoff in einem zirkulierenden Wirbelschichtreaktor 10 verfeuert wird. Der Reaktor umfaßt einen Brennraum 12, der eine Wirbelschicht aus Partikeln aufweist und mit Einlässen 14, 16 für festen Brennstoff und typischerweise anderen Feststoff wie etwa Kalk oder Kalkstein zur Reduktion des SO&sub2; im Rauchgasen versehen ist. Fluidisierungsluft wird in den Brennraum durch eine Bodenplatte 18 aus einem Luftkasten 19 eingeführt. Die Luft wird dem Reaktor bei nahezu atmosphärischem Druck und einem Durchsatz zugeführt, der dazu ausreicht, das Bett zu fluidisieren und einen Teil der Feststoffpartikel mitzureißen.

Der Brennraum hat einen Auslaß 20 für Rauchgase, die mitgerissene Feststoffpartikel enthaltenden. Die Rauchgase werden einem Zyklonabscheider 22 zugeführt, wo feste Bettpartikel aus den Gasen abgetrennt werden. Das gereinigte Gas wird durch eine Gasaustrittsöffnung 24 abgeleitet, und die aus dem Gas abgeschiedenen Partikel werden durch einen vertikalen Rückführkanal 26 abwärts zurück in den unteren Teil des Brennraums geleitet. Der Rückführkanal bildet an seinem unteren Ende vor dem Eintritt zum Brennraum eine Krümmung 28.

Das gereinigte Gas wird durch die Gasaustrittsöffnung 28 in einen Gaskanal 30 geleitet, der den Wirbelschichtreaktor mit einem Konvektionsabschnitt 32 verbindet. Ein Überhitzer 34 ist in der Gaseintrittszone des Konvektionsabschnittes und andere Wärmetauschflächen sind stromabwärts vom Überhitzer angeordnet. Ein Gasaustritt 48 ist im unteren Teil des Konvektionsabschnittes angeordnet.

Ein Zusatz-Einlaß 40 für einen Wasserstoffradikale erzeugenden Zusatz ist im den Zyklon mit dem Konvektionsabschnitt verbindenden Gaskanal 30 angeordnet. Der Einlaß für Zusätze ist im Gaskanal an einer Stelle nah der Gasaustrittsöffnung 24 des Zyklons angeordnet.

Im Betrieb erfolgt die Verbrennung in einer ersten Verbrennungsstufe im Brennraum bei einer relativ niedrigen Temperatur (z.B. bei der Verbrennung von Kohle bei rund 850 ºC). Auf dieser Temperatur ensteht bei der Verbrennung wenig NOX, und es entsteht maximale Bindung von Schwefel mit Kalk. Restsauerstoff und N&sub2;O enthaltende Rauchgase sowie mitgerissene Bettpartikel werden durch den Gasauslaß 20 in den Zyklon 22 abgezogen. Die Bettpartikel, die zwecks Bindung von Schwefel nichtreagierten Kalk enthalten, werden im Zyklon aus den Rauchgasen abgeschieden und in den Brennraum zurückgeführt.

Zusatz, wie etwa Erdgas, wird in das noch heiße Rauchgas im Kanal 30 durch den Zusatz-Einlaß 40 (unmittelbar nach dem Zyklon) eingedüst. Bereits bei der Rauchgastemperatur erzeugt das Erdgas in gewissem Maße Wasserstoffradikale, durch den Restsauerstoffgehalt der Rauchgase wird aber das Erdgas beim Eintritt in den Rauchgaskanal 30 jedoch verbrannt, wodurch die Rauchgastemperatur im Rauchgaskanal auf ein noch günstigeres Niveau angehoben wird, was die Bildung von Wasserstoffradikalen und Reduktion von N&sub2;O zu N&sub2; betrifft. Wahlweise oder zusätzlich kann O&sub2;-haltiges Gas mit den Zusatz vermischt am Eintritt 40 zugegeben werden.

Die Eingabe eines Zusatzes kann zusätzlich oder wahlweise durch einen Eintritt 42, der in Fig. 1 durch eine unterbrochene Linie dargestellt ist, in den den Brennraum 12 mit dem Zyklon 22 verbindenden kurzen Kanal 21 erfolgen. Dieser Einlaß 42 kann insbesondere dann benutzt werden, wenn der Partikelgehalt der aus dem Brennraum abgezogenen Rauchgase niedrig ist. Ferner kann ein Zusatz-Einlaß 44 direkt im Zyklon 22, in einer partikelarmen Zone arrangiert werden. Der Vorteil dieser Anordnung besteht in der inhärent guten Vermischung von Rauchgasen und eingegebenem Zusatz im Gaswirbel im Zyklon.

Der Zusatz kann auch oder wahlweise durch einen Einlaß 46 in den Konvektionsabschnitt eingegeben werden, welcher Einlaß stromaufwärts unmittelbar vor dem Überhitzer 34 angeordnet ist. Diese Anordnung ist von Vorteil, wenn es problematisch ist, genügend überhitzten Dampf zu erhalten.

Eine andere Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung ist in Fig. 2 dargestellt, wo Wärmetauschrohre 38, z.B. einige Reihen Schirmrohre in einem Gaskanal 30 nach einem Zyklon, jedoch vor der Stelle angeordnet sind, wo der Kanal sich zu einem Konvektionsabschnitt 32 erweitert.

Eine optimale Stelle für einen Zusatz-Einlaß 40 scheint oft unmittelbar nach den Schirmrohren 38 zu sein. Normalerweise sind die Schirmrohre wassergekühlt, können aber bei einigen Anwendungen dampf- oder luftgekühlt sein. Hohe Temperaturen im Gaskanal können Probleme verursachen, wenn die Rohre luft- oder dampfgekühlt sind. Die Wasserrohre können an andere Wasser/Dampfsysteme, z.B. an das Kühlsystem eines gekühlten Zyklons im Wirbelschichtreaktor angeschlossen sein. Wenn luftgekühlte Rohre benutzt werden, kann die erwärmte Luft als Verbrennungsluft verwendet werden. Die erwärmte Luft kann auch zur Einführung des Wasserstoffradikale liefernden Zusatzes in den Gaskanal verwendet werden.

Ein stromaufwärts von der Eingabe des Wasserstoffradikale erzeugenden Zusatzes angeordneter Wärmetauscher ist vorteilhaft in hinsicht auf das Verflachen des Gasgeschwindigkeitsprofils im Gaskanal. Dies ist nützlich, weil das Rauchgas vom Zyklonauslaß ein schiefes Geschwindigkeitsprofil aufweisen kann.

Der Wärmetauscher ist ferner von Nutzen bei der Regelung der Rauchgastemperatur auf solche Weise, daß der Zusatz bei optimaler Temperatur eingedüst wird, um maximale Effektivität zu erreichen. Mit dem Wärmetauscher kann die Temperatur auf ein optimales Niveau eingestellt werden. Für jeden Zusatz gibt es eine optimale Temperatur für die maximale Effektivität.

Eine noch weitere Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist in Fig. 3 dargestellt, wo Feststoff in einem druckbeaufschlagten zirkulierenden Wirbelschichtreaktor 50 verfeuert wird. Das druckbeaufschlagte Rauchgas wird dann zur Abscheidung von Partikeln aus dem Gas durch einen Zyklon 52 und zur Reinigung des druckbeaufschlagten Rauchgases durch einen Konvektionsabschnitt 54 in ein Partikelfilter 56 geleitet. Das gereinigte Rauchgas wird in eine Brennkammer 58 unmittelbar von einer Gasturbine 60 geleitet, wo das Rauchgas zur Expansion gebracht wird. In der Brennkammer 58 erfolgt die Reduktion von N&sub2;O dadurch, daß zusätzlicher Brennstoff durch Eintritt 62 in das Rauchgas eingeführt wird und der Brennstoff verbrannt wird, um die Temperatur des Rauchgases gleichzeitig zu erhöhen.

Bei allen Ausführungsformen ist es notwendig, die Menge des eingegebenen Zusatzes in Abhängigkeit von Zusatz-, Brennstoff-, Wirbelschichtreaktortyp, Einspritzstelle und einer Vielzahl Faktoren einzustellen.


Anspruch[de]

1. Verfahren für Verbrennung in einem Wirbelschichtreaktor, der eine erste Verbrennungsstufe mit einer fluidisierten Partikelschicht und einen Partikelabscheider aufweist zur Abscheidung von Partikeln aus den von der ersten Verbrennungsstufe abgeführten Rauchgasen, zur Herabsetzung der N&sub2;O-Emissionen in Rauchgasen aus der Verbrennung von stickstoffhaltigem Brennstoff im Wirbelschichtreaktor, bestehend aus folgenden Schritten:

(a) Einführung stickstoffhaltigen Brennstoffs und sauerstoffhaltigen Gases zur Verbrennung des Brennstoffes in die erste Verbrennungsstufe des Reaktors;

(b) Aufrechterhaltung einer Temperatur von rund 700 ºC bis 900 ºC in der ersten Verbrennungsstufe;

(c) Abführung partikelhaltiger Rauchgase aus der ersten Verbrennungsstufe;

(d) Abscheidung eines Großteils der Partikel aus den Rauchgasen; dadurch gekennzeichnet, daß

(e) ein Überschuß an sauerstoffhaltigem Gas in die erste Verbrennungsstufe bei einem Luftverhältnis > 1 eingegeben wird, so daß in den Rauchgasen eine Restmenge Sauerstoff vorhanden ist;

(f) den abgezogenen Rauchgasen ein Wasserstoffradikal erzeugender Zusatz zugegeben wird, welcher Zusatz fähig ist, Wasserstoffradikale bei Temperaturen gleich hoch oder höher als die der Rauchgase zu bilden, um ausreichende Mengen Wasserstoffradikale zwecks Begünstigung der Reduktion von N&sub2;O in den Rauchgasen zu erzeugen;

(g) mindestens ein Teil des Restsauerstoffes mit dem Zusatz verbrannt wird, um die Temperatur der Rauchgase auf über 900 ºC anzuheben; und

(h) gute Durchmischung der gebildeten Wasserstoffradikale und Rauchgase bewirkt wird, um die N&sub2;O-Reduktion zu erleichtern.

2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz in einen Rauchgaskanal eingegeben wird, wo die Partikeldichte unter 200 kg/m³ liegt.

3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz in den oder nah am Partikelabscheider eingegeben wird, so daß gute Durchmischung zwischen Zusatz und Rauchgas entsteht.

4. Verfahren gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz in einen oberen Teil des Partikelabscheiders eingegeben wird.

5. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz in einen Rauchgaskanal eingegeben wird, der einen Konvektionsabschnitt mit dem Partikelabscheider verbindet.

6. Verfahren gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur des Rauchgases mit einem Wärmetauscher geregelt wird, der im Rauchgaskanal unmittelbar stromaufwärts von der Einspritzstelle für die Eingabe des das Wasserstoffradikal erzeugenden Zusatzes in das Rauchgas angeordnet ist.

7. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz unmittelbar vor einen Überhitzer in einem mit dem Wirbelschichtreaktor verbundenen konvektionsabschnitt eingedüst wird.

8. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz in eine einer Gasturbine vorgeschalteten Feuerung eingegeben wird, welche Gasturbine mit dem wirbelschichtreaktor verbunden ist.

9. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz aus einer Gruppe gewählt wird, die Methan, Öl, Alkohol, Pyrolysatorgas, Vergasergas oder verflüssigtes Erdölgas umfaßt.

10. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der das Wasserstoffradikal erzeugende Zusatz ein Vergasungsgas ist, das von einem getrennten mit dem Wirbelschichtreaktor verbundenen Vergaser geliefert wird.

11. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das sauerstoffhaltige Gas mit das Wasserstoffradikal erzeugenden Zusatz vorgemischt in die abgezogenen Rauchgase eingeführt wird.







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