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Dokumentenidentifikation DE69314195T2 29.01.1998
EP-Veröffentlichungsnummer 0556027
Titel Herstellung von Kernbrennstoff
Anmelder British Nuclear Fuels plc, Risley, Warrington, Cheshire, GB
Erfinder Hesketh, Kevin Wynn, Preston, Lancashire PR5 5YZ, GB;
Hexter, Brian Colin, Fylde, Lancashire FY8 1HZ, GB
Vertreter Allgeier & Vetter, 86199 Augsburg
DE-Aktenzeichen 69314195
Vertragsstaaten BE, DE, ES, FR, GB
Sprache des Dokument En
EP-Anmeldetag 10.02.1993
EP-Aktenzeichen 933009466
EP-Offenlegungsdatum 18.08.1993
EP date of grant 01.10.1997
Veröffentlichungstag im Patentblatt 29.01.1998
IPC-Hauptklasse G21C 3/62
IPC-Nebenklasse C12S 11/00   

Beschreibung[de]

Diese Erfindung betrifft die Herstellung von Kernbrennstoff, und insbesondere die Herstellung von Plutonium-haltigem Mischoxid-Kernbrennstoff (im folgenden als "MOX-Brennstoff" bezeichnet), wie Plutoniumoxid- und Uranoxid- Mischkernbrennstoff.

Die Reaktivität von MOX-Brennstoff-Zusammenstellungen über ihre Lebenszeit in einem Kemreaktor kann durch Plutonium- Isotopenvariationen beeinflußt werden, wenn keine speziellen Maßnahmen getroffen werden, um der Wirkung der Variationen entgegenzuwirken. Plutonium-Isotopenvariationen können auch örtliche heiße Flecke in MOX-Brennstoff-Zusammenstellungen verursachen, welche Spitzenfaktoren innerhalb der Zusammenstellung vergrößern können, sollte der am höchsten dimensionierte Brennstoffstab Plutonium mit einer höheren als vorgeschriebenen spaltbaren Plutoniumfraktion enthalten. Um diese Probleme zu mildern, ist die derzeitige Praxis von MOX- Brennstoff-Herstellern entweder das ganze Pu(NO&sub3;)&sub4;, welches für eine ganze Reaktorbeschickung von MOX Brennstoffzusammenstellungen benötigt wird, zu homogenisieren, oder alternativ eine "Mischen und Anpassen"- Methode beim Mischen von Pu(NO&sub3;)&sub4; aus verschiedenen separaten Partien zu verwenden, um die vorgeschriebene Plutonium- Isotopenzusammensetzung zu erhalten. Solch eine Methode wird von Britton J. und anderen in ihrem Aufsatz "Isotopen- Homogenität und Partien-Mischanstrengungen", veröffentlicht von IAEA im Jahre 1989, dargelegt.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung von Plutonium-haltigem Mischoxid-Kernbrennstoff geschaffen, wobei das Verfahren Auswählen einer Plutoniumhaltigen Lösung, Bestimmen der Plutonium Isotopenzusammensetzung der Lösung, Ausfällen von korpuskularem Plutoniumoxid aus der Lösung, Bilden einer Mischung, welche das Plutoniumoxid und ein korpuskulares Uranoxid enthält, und Bilden von Kernbrennstoff-Preßkörpern aus der Mischung einschließt, wobei die Menge des Plutoniums in der Mischung gesteuert wird gemäß der Gleichung:

Die linke Seite der obigen Gleichung gibt die relative Änderung im gesamten Pu-Gehalt an, welche notwendig ist, um Abweichungen (Δf) von Pu, U²³&sup5; und Am²&sup4;¹ relativ zur angegebenen Zusammensetzung zu kompensieren. f&sub2;&sub3;&sub8;, f&sub2;&sub3;&sub9;, f&sub2;&sub4;&sub0;, f&sub2;&sub4;&sub1; und f&sub2;&sub4;&sub2; stellen den Bezugswert (absolute Abweichungen) bei den Pu²³&sup8;-, Pu²³&sup9;-, Pu²&sup4;&sup0;-, Pu²&sup4;¹- bzw. Pu²&sup4;²- Isotopenfraktionen dar. f&sub2;&sub3;&sub5; ist der Bezugswert (absolute Abweichung) U²³&sup5; und fAm der für Am²&sup4;¹. Die Alphas, welche im Wert alle positiv sind, betreffen die partiellen Differentialquotienten der durchschnittlichen Lebenszeit- Reaktivität zu den Variationen bei den einzelnen Isotopen. Die Alphas variieren von Reaktor zu Reaktor in Abhängigkeit von der Brennstoffkonfiguration und der Brennstoffhandhabungsmethode. Für Druckwasserreaktoren haben die Koeffizienten Werte im Bereich von α&sub8; 1,5; α&sub9; 2,0; α&sub0; 1,0; α&sub1; 2,0; α&sub2; 3,0; [(1 - CPu)/cPu] α&sub5; 30,0 und αAm 3,0. Die Vorzeichen der Ausdrücke in der Gleichung bringen daher zum Ausdruck, ob das zugehörige Isotop zu Spaltungen beiträgt oder ein Absorber ist. Der große Zahlenwert für den U²³&sup5;-Koeffizienten bringt nur die Tatsache zum Ausdruck, daß der Großteil des MOX-Brennstoffes aus UO&sub2; besteht, und eine gegebene Änderung in der Konzentration von U²³&sup5; entspricht einer großen absoluten Änderung in der Konzentration von U²³&sup5;- Atomen. Die Plutonium-haltige Lösung kann Pu(NO&sub3;)&sub4; oder irgendeine andere Lösung wie ein Sulfat enthalten.

Es ist ein Vorteil der Erfindung, daß Variationen der Plutonium-Isotopenzusammensetzung innerhalb einer Brennstoff- Beschickungsmenge ausgeglichen werden können, indem das Gewicht des Plutoniums variiert wird, und so den Bedarf nach einer komplizierten und teueren Homogenisationsstufe beseitigen. Daher sollte die Verwendung der Erfindung sicherstellen, daß die Reaktivität einer besonderen MOX- Brennstoff-Zusammenstellung im Durchschnitt über ihre Lebenszeit von der anfänglichen Einführung in einen Reaktor bis zur Endabgabe aus dem Reaktor im wesentlichen der einer vorgeschriebenen Kernbrennstoff-Zusammenstellung entspricht, welche eine Urandioxid-Brennstoff-Zusammenstellung sein könnte, welche im Reaktor mitvorhanden ist, oder eine andere MOX-Brennstoff-Zusammenstellung. Daher sollte die besondere MOX-Brennstoff-Zusainmenstellung ihren vollen Anteil zur Reaktivität des Reaktors beitragen.

Das Plutoniumoxid kann ausgefällt, mit dem Uranoxid (z.B. UO&sub2;) gemischt und durch im Stand der Technik bekannte Verfahren zu Brennstoffpellets (z.B. zylindrische Pellets) geformt werden.

Es wird verstanden, daß der Begriff "Uranoxid", wie er hier verwendet wurde, geeignete Oxide wie Urandioxid einschließt.


Anspruch[de]

1. Verfahren zur Herstellung von Plutonium-haltigem Mischoxid-Kernbrennstoff, wobei das Verfahren Auswählen einer Plutonium-haltigen Lösung, Ausfällen von korpuskularem Plutoniumoxid aus der Lösung, Bilden einer Mischung, welche das Plutoniumoxid und ein korpuskulares Uranoxid enthält, und Bilden von Kernbrennstoff-Preßkörpern aus der Mischung einschließt,

dadurch gekennzeichnet,

daß die Plutonium-Isotopenzusammensetzung der Lösung bestimmt wird und die Menge des Plutoniums in der Mischung gesteuert wird gemäß der Gleichung:

wobei Δf&sub2;&sub3;&sub8;, Δf&sub2;&sub3;&sub9;, Δf&sub2;&sub4;&sub0;, Δf&sub2;&sub4;&sub1; und Δf&sub2;&sub4;&sub2; die Abweichung von den Bezugswerten der Pu²³&sup8;-, Pu²³&sup9;-, Pu²&sup4;&sup0;-, Pu²&sup4;¹- bzw. Pu²&sup4;²- Isotopenfraktionen darstellen, wobei Δf&sub2;&sub3;&sub5; die Abweichung von dem Bezugswert für U²³&sup5; und ΔfAm die für Am²&sup4;¹ ist, wobei die Alphas im Wert alle positiv und Faktoren sind, welche die partiellen Differentialquotienten der durchschnittlichen Lebenszeit-Reaktivität zu den Variationen bei den einzelnen Isotopen betreffen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei für den Kernbrennstoff für einen Druckwasserreaktor

α&sub8; 1,5; α&sub9; 2,0; α&sub0; 1,0; α&sub1; 2,0; α&sub2; 3,0; [(1 - CPu)/CPu] α&sub5; 30,0 und αAM d 3,0.

3* Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Uranoxid Urandioxid enthält.

4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Preßkörper zylindrische Pellets enthalten.

5. Plutonium-haltiger Mischoxid-Kernbrennstoff, welcher durch das in einem der vorhergehenden Ansprüche beanspruchte Verfahren hergestellt wurde.







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