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Dokumentenidentifikation DE19852951C2 11.07.2002
Titel Rekombinator zum effektiven Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären
Anmelder Forschungszentrum Jülich GmbH, 52428 Jülich, DE
Erfinder Bröckerhoff, Peter, Dr., 52428 Jülich, DE;
Lensa, Werner von, Dr., 52379 Langerwehe, DE;
Reinecke, Ernst Arndt, 52064 Aachen, DE
Vertreter COHAUSZ & FLORACK, 40472 Düsseldorf
DE-Anmeldedatum 17.11.1998
DE-Aktenzeichen 19852951
Offenlegungstag 18.05.2000
Veröffentlichungstag der Patenterteilung 11.07.2002
Veröffentlichungstag im Patentblatt 11.07.2002
IPC-Hauptklasse G21C 9/06
IPC-Nebenklasse B01J 35/04   B01J 8/02   A62C 3/00   
IPC additional class // B01J 23/42,23/44  

Beschreibung[de]

Die Erfindung bezieht sich auf Vorrichtungen, mit denen freigesetzter oder störfallbedingt entstandener Wasserstoff aus nichtinertisierten Räumen, z. B. Sicherheitsbehältern von Druck- und nichtinertisierten Siedewasserreaktoren, die neben Wasserstoff auch Wasserdampf, Luft, Aerosole und weitere Gase enthalten, effektiv rückzündungsfrei beseitigt werden kann. Dabei kann der Wasserstoff in Anwesenheit des vorhandenen Luftsauerstoffs, z. B. mittels katalytischer Verfahren, innerhalb der Vorrichtung zu Wasserdampf rekombiniert werden.

Im Verlauf schwerer Störfälle entstehen in wassergekühlten Kernreaktoren (LWR) infolge der Reduktion von Wasserdampf große Mengen Wasserstoff, die in die Sicherheitsbehälter gelangen. Die maximalen Wasserstoffmengen können sowohl bei Druck- als auch Siedewasserreaktoren etwa 20.000 mn3 betragen. Aufgrund des sich in den Sicherheitsbehältern (Containments) befindenden Luftsauerstoffs besteht die Gefahr der Bildung zündfähiger Gemische, deren unkontrollierte Entzündung mit anschließender Detonation eine schwere dynamische Druckbeanspruchung der Containmentwände bewirkt. Wasserdampf und Wasserstoff führen darüber hinaus stets zu Druck- und Temperaturerhöhungen der Störfallatmosphäre. Dies ist insbesondere in Siedewasserreaktoren bedeutsam, da die Volumina ihrer Behälter nur etwa 20.000 mn3 im Vergleich zu 70.000 mn3 bei Druckwasserreaktoren betragen. Druck- und Temperaturerhöhungen führen zu einer zusätzlichen statischen Beanspruchung der Containmentwände. Außerdem besteht bei Leckagen infolge des Überdrucks die Gefahr des Austritts radiotoxischer Substanzen.

Vorbeugende Sicherheitsvorkehrungen bestehen in der Inertisierung der Gasvolumina mit Stickstoff, wie sie im Fall der Siedewasserreaktoren bereits vorgenommen worden ist. Diskutierte und zum Teil bereits realisierte Gegenmaßnahmen stellen katalytische Rekombinatoren dar. Mit deren Hilfe wird der entstandene Wasserstoff sowohl innerhalb als auch außerhalb der Zündgrenzen exotherm katalytisch rekombiniert, d. h. unter Entstehung von Wärme in Wasserdampf umgesetzt. Wasserstoffgehalte mit Konzentrationen innerhalb der Zündgrenzen lassen sich darüber hinaus auch konventionell nach Fremdzündung abbrennen. Die dabei auftretenden Vorgänge sind jedoch nicht kontrollierbar, so daß es unter Umständen zu den bereits oben genannten anlagengefährdenden Reaktionen kommen kann.

Zur Beseitigung des im Normalbetrieb und störfallbedingt entstehenden Wasserstoffs wurden sowohl thermische als auch katalytische Rekombinatoren entwickelt, die den Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Luft in Wasserdampf rekombinieren. Bevorzugt werden katalytische Systeme, die passiv, d. h. selbststartend und ohne externe Energieversorgung, arbeiten, damit die Verfügbarkeit während eines Störfalls gewährleistet ist. Es gibt zwei Rekombinatortypen, wobei als Substrate sowohl metallische Platten oder Folien als auch hochporöses Granulat verwendet werden, auf die Platin bzw. Palladium als Katalysator aufgebracht ist. Mehrere Folien und Granulatpakete - das Granulat wird von Drahtnetzen zu Paketen zusammengehalten - sind vertikal und parallel zueinander in Blechgehäusen angeordnet. Das Wasserstoff/Luftgemisch tritt an der Unterseite in die Gehäuse ein. An den katalytisch beschichteten Oberflächen setzt die Reaktion ein. Das Gemisch bzw. die Reaktionsprodukte überströmen die Oberflächen infolge des entstehenden thermischen Auftriebs.

Die Abfuhr der Reaktionswärme aus den Systemen ist grundsätzlich problematisch. Sie erfolgt fast ausschließlich infolge Konvektion von den festen Oberflächen an die vorbeiströmenden Gase sowie Wärmestrahlung an benachbarte Strukturen. Zu große Wasserstoffmengen können zu einer Überhitzung der beschichteten Substrate führen, so daß die Zündtemperatur erreicht oder überschritten wird und es infolgedessen zu homogenen Gasphasenreaktionen mit Deflagration bzw. Detonation kommen kann.

Die DE 197 04 608 C1, von der die vorliegende Erfindung ausgeht, offenbart eine Vorrichtung zur Rekombination von Wasserstoff in einem Gasgemisch, bei der einer zugehörigen Katalysatoranordnung eine Flammenrückhalteeinrichtung zugeordnet ist. Eine ungewollte Zündung des Gasgemisches kann in der Umgebung der Rekombinationsvorrichtung durch eine aus dieser austretenden, bei der Rekombination erzeugten Flamme ausgelöst werden. Um dieses sicher zu vermeiden, ist der vom Gehäuse umschlossene Innenraum der Rekombinationsvorrichtung von seinem Außenraum explosionstechnisch entkoppelt. Dazu ist eine Flammenrückhalteeinrichtung vorgesehen, die der Katalysatoranordnung innerhalb des Gehäuses vorgeschaltet und als Lochblech oder Gitter ausgebildet sein kann. Darüber hinaus stellen die plattenförmigen Katalysatorelemente eine Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte dar, die innerhalb des Gehäuses angeordnet sind, sich längs der Durchströmeinrichtung des Gehäuses erstrecken und das Volumen des Gehäuses im Bereich einer der Öffnungen in Teilvolumina aufteilt.

Die Druckschriften DE 41 25 085 A1, DE 40 15 228 A1, DE 37 27 207 A1 sowie US 4,780,271 A offenbaren sämtlich Rekombinatoren für eine Umsetzung von Wasserstoff und Sauerstoff, die eine Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte bzw. Teilvolumina aufweist, wobei überwiegend die Katalysatorelemente selbst als Platten oder Folien die Aufteilung des Querschnittes des Gehäuses bewirken. Die Druckschriften offenbaren jedoch keine Mittel, die ein Austreten von Flammen aus dem Innenraum des Gehäuses des Rekombinators verhindern. Daher weisen sämtliche Rekombinatoren in dieser Hinsicht einen Sicherheitsmangel auf.

Das technische Problem der vorliegenden Erfindung besteht daher darin, sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen mit dem in den Sicherheitsbehältern vorhandenen Luftsauerstoff in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert umzusetzen und durch besondere Einrichtungen im Ein- und Auslauf des Rekombinators eine Entzündung des Gasgemisches mit nachfolgender Explosion zu vermeiden.

Das zuvor aufgezeigte technische Problem ist erfindungsgemäß durch einen Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären mit den Merkmalen des Anspruches 1 gelöst. Der Rekombinator weist ein Gehäuse auf, das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist. Der Rekombinator weist weiterhin mindestens ein Katalysatorelement auf, das in dem Gehäuse angeordnet ist. Innerhalb des Gehäuses ist an mindestens einer der Öffnungen eine Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte vorgesehen. Durch die Aufteilung in Teilquerschnitte werden in wirksamer Weise sowohl die Entstehung als auch die Ausbreitung explosionsartiger Verbrennungen unterdrückt, so daß sich die ggf. innerhalb des Rekombinators entstehenden Flammen bzw. die Detonationswellen nicht außerhalb des Rekombinators ausbreiten.

Die Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte weist Platten oder Folien auf, die innerhalb des Gehäuses angeordnet sind, sich längs der Durchströmrichtung des Gehäuses erstrecken und das Volumen des Gehäuses zumindest im Bereich der Öffnungen in Teilvolumina aufteilt. Dieser Ausgestaltung liegt die Erkenntnis zugrunde, daß sich Detonationen nur in Geometrien fortpflanzen, deren Abmessungen größer als die Abmessungen von sogenannten "Detonationszellen" sind. Die Größe einer Detonationszelle ist abhängig von der Gemischkonzentration sowie dem Druck und der Temperatur, die in dem Gasgemisch vorliegen. Für unterschiedliche Geometrien, z. B. Spalte oder Rohre, aus denen Detonationswellen in einen Raum austreten können, lassen sich kritische Abmessungen als ein Vielfaches der Detonationszelle bestimmen. Bei Unterschreiten dieser Größe wird ein Austritt der Detonationen verhindert. Für Rohrgeometrien ergibt sich z. B. eine Kennzahl von 13, für Rechteckgeometrien eine von 3. Wenn also in einem Rohr eine Detonation ausgelöst wird, kann die Welle nicht aus dem Rohr in die freie Umgebung gelangen, wenn der Rohrdurchmesser höchstens 13 mal größer als die Detonationszelle ist. Für einen Rechteckkanal darf die kleinere Kantenlänge höchstens 3 mal größer als die genannte Zelle sein. In einem Rechteckkanal pflanzt sich eine Welle dann nicht fort, wenn die kleinere Kantenlänge kleiner als ein Drittel der Größe der Detonationszelle ist. Die Platten oder Folien der Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses sind daher so ausgebildet, daß ihr Abstand kleiner als ein Drittel der Größe der Detonationszelle zur Verhinderung der Fortpflanzung einer Detonation innerhalb der Kanäle und kleiner als 3 zur Verhinderung des Austretens der Detonationswelle aus dem Kanal in das freie Volumen ist. Die Größe der Zelle ist abhängig von den Zustandsgrößen des Gasgemisches. Die zuvor beschriebene Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte kann auch als Detonationssperre bezeichnet werden.

Erfindungsgemäß sind an den Enden der Teilvolumina, die von den Platten oder Folien gebildet werden, im Bereich der Öffnungen des Gehäuses Reflektoren angeordnet, die vorzugsweise in Eintrittsrichtung in das Gehäuse einen geringen Strömungswiderstand und in Austrittsrichtung aus dem Gehäuse einen höheren Strömungswiderstand aufweisen. Weiterhin erstrecken sich die Reflektoren vorzugsweise im wesentlichen über die gesamte Breite der innerhalb des Gehäuses des Rekombinators angeordneten Platten oder Folien. Diese Reflektoren stellen eine Maßnahme dar, Detonationswellen, die aus den Teilvolumina austreten, zumindest teilweise zu reflektieren und somit ein Austreten der Detonationswellen aus dem Gehäuse des Rekombinators zu verhindern.

In bevorzugter Weise bilden die Platten oder Folien der Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses eine rechteckförmige Struktur, so daß benachbart angeordnete Strömungskanäle durch das Gehäuse des Rekombinators jeweils eine ähnliche Größe und Form aufweisen. Dabei wird insbesondere bei Verwendung dickerer Platten eine zusätzliche Stabilität erreicht, die gerade beim Auftreten von Detonationen verhindert, daß aufgrund der Detonationskräfte die von den Platten aufgebaute Struktur zerstört und somit die Wirkung der Detonationssperre aufgehoben wird.

In bevorzugter Weise werden die Platten oder Folien der Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in den innenliegenden Bereichen des Gehäuses mit katalytisch wirkenden Materialien beschichtet, um auch an den Oberflächen dieser Platten und Folien eine Umsetzung des Wasserstoffes im Gasgemisch zu bewirken. In bevorzugter Weise sind jedoch die Platten oder Folien im Bereich der Öffnungen an den Enden des Gehäuses nicht oder nur in geringem Umfang mit katalytisch wirkendem Material beschichtet, so daß in diesen Bereichen eine weitere Umsetzung des Wasserstoffes und somit eine weitere Entstehung von Wärme verhindert wird.

Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausführungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Größe, Form, Gestaltung, Materialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so daß die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können. Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der - beispielhaft - bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Rekombinators dargestellt sind. In der Zeichnung zeigt:

Fig. 1 ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Rekombinators im Querschnitt.

In Fig. 1 ist ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Rekombinators dargestellt. Bei diesem Ausführungsbeispiel weist das Gehäuse 2 des Rekombinators an den Öffnungen 4 und 6 zwei verschiedene Ausgestaltungen der Vorrichtung 8 zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses in Teilquerschnitte auf.

In einer ersten Ausgestaltung ist die Vorrichtung 8 als poröse Struktur 10 ausgebildet, wobei beispielsweise ein Netz oder ein Lochblech als poröse Struktur 10 verwendet werden kann. Dazu können an jeder Öffnung 4 bzw. 6 jeweils zwei in Durchströmrichtung übereinander angeordnete Netze 10 angeordnet sein (nicht dargestellt). Dabei erstreckt sich jede poröse Struktur 10 quer zur Durchströmrichtung durch das Gehäuse 2 über den gesamten Querschnitt des Gehäuses 2. Weiterhin ist der Durchmesser der Öffnungen der porösen Struktur 10 kleiner als ein vorgegebener Löschabstand. Daher wirkt jeder der porösen Strukturen 10 an den Öffnungen 4 und 6 des Gehäuses 2 als Flammensperre, in der die während der Verbrennung bzw. Deflagration des wasserstoffreichen Gasgemisches entstehende Wärme schnell und sicher abgeführt wird, so daß die Öffnungen 4 und 6 nicht zu Quellen für weiterreichende Verbrennungen oder Detonationen innerhalb des Containments werden.

Dabei ist die kritische Größe, der "Löschabstand", abhängig vom Zustand des brennbaren oder explosiven Gasgemisches. Damit die Wärme in ausreichender Form von der porösen Struktur 10 abgeführt werden kann, sind die in Fig. 1 dargestellten Strukturen 10 mit der massiven Wand des Gehäuses 2 verbunden.

In einer weiteren Ausgestaltung der Vorrichtung 8 zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses 2 sind Platten 12vorgesehen, die innerhalb des Gehäuses 2 angeordnet sind und sich längs der Durchströmrichtung des Gehäuses 2 erstrecken. Dabei wird das Volumen des Gehäuses 2 durchgängig und somit auch im Bereich der Öffnungen 4 und 6 in Teilvolumina 14 aufgeteilt. Dabei ist der Platten- oder Folienabstand als kleinere Abmessung der Teilvolumina 14 so gewählt, daß er kleiner als eine vorgegebene Kennzahl ist, die ein Vielfaches der Detonationszellen ist und einen für die Geometrie der Teilvolumina 14 und für die Zustandsgrößen des Gasgemisches charakteristischen Wert darstellt. Durch die Platten 12 wird somit das gesamte Volumen des Gehäuses 2, dessen Abmessungen größer als die vorgegebene Kennzahl sind, in ausreichend kleine Teilvolumina 14 aufgeteilt. Insgesamt kann die Ausgestaltung der Vorrichtung 8 zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses 2 in Form von Platten 12 als Detonationssperre bezeichnet werden.

In Fig. 1 ist weiterhin dargestellt, daß die poröse Struktur als Lochblech 10 ausgebildet ist, das jeweils an den Öffnungen 4 und 6 mit der Wand des Gehäuses 2 verbunden ist. Da ein Lochblech massiver als ein Netz ausgebildet ist, sind Stabilität und Wärmekapazität gegenüber einem Netz größer, so daß die Wärmeaufnahme und -ableitung effizienter durchgeführt werden kann. Dabei muß jedoch in Kauf genommen werden, daß die Anzahl der Öffnungen geringer als bei einem Netz ist.

Bei dem in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiel sind die Katalysatorelemente 7 als flächige Beschichtungen der Platten 12 mit Katalysatormaterial ausgebildet, so daß die katalytische Rekombination an den Oberflächen der Platten 12 stattfindet. Wie in Fig. 2 dargestellt ist, befindet sich die katalytische Beschichtung in den Bereichen 12A der Platten 12, die auf den inneren Bereich des Innenraums des Gehäuses 2 beschränkt ist. Die den Öffnungen 4 und 6 zugewandten Bereiche 12B der Platten 12 sind dagegen nicht mit einem katalytischen Material beschichtet, damit je nach Durchströmrichtung an den Austrittsbereichen der Öffnungen 4 bzw. 6 keine weitere Rekombination mit Wärmeentwicklung stattfindet und durch eine an den unbeschichteten Abschnitten 12B stattfindende Kühlung eine auftretende Flammenentwicklung unterdrückt oder zumindest verringert wird.

Als weitere Maßnahme zur Verhinderung des Austretens von Detonationswellen aus dem Gehäuse 2 des Rekombinators sind erfindungsgemäß an den Enden der Teilvolumina 14 im Bereich der Öffnungen 4 und 6 des Gehäuses 2 Reflektoren 16 angeordnet. Diese Reflektoren weisen dabei eine Form in Längsrichtung auf, die in Eintrittsrichtung in das Gehäuse 2 einen geringen Strömungswiderstand und in Austrittsrichtung aus dem Gehäuse 2 einen höheren Strömungswiderstand für das Gasgemisch aufweisen. Somit wird einerseits eine aus dem Inneren des Gehäuses 2 sich entlang der Teilvolumina 14 ausbreitende Detonationswelle von den Oberflächen der Reflektoren zumindest teilweise reflektiert. Gleichzeitig wird jedoch die normale Aus- und Einströmung des Gasgemisches in das Gehäuse 2 des Rekombinators nicht zu sehr durch die Reflektoren 14 behindert.

Wie in Fig. 1 dargestellt ist, ist an jedem Ende eines Teilvolumens 14 ein Reflektor 16 angeordnet, der sich im wesentlichen über die gesamte Breite der innerhalb des Gehäuses 2 angeordneten Platten 12 erstreckt. Dadurch wird sichergestellt, daß jeweils möglichst der gesamte Querschnitt jedes Teilvolumens mit einem Reflektor 16 beaufschlagt ist. Bezugszeichenliste 2 Gehäuse

4 Öffnung

6 Öffnung

7 Katalysatorelement

8 Vorrichtung zum Aufteilen des Querschnittes

10 Netz, poröse Struktur

12 Platten, Folien

12A beschichteter Abschnitt

12B unbeschichteter Abschnitt

14 Teilvolumen

16 Reflektoren


Anspruch[de]
  1. 1. Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären

    mit einem Gehäuse (2), das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils eine Öffnung (4, 6) aufweist,

    mit mindestens einem Katalysatorelement (7), das in dem Gehäuse (2) angeordnet ist, und

    mit einer innerhalb des Gehäuses (2) an mindestens einer der Öffnungen (4, 6) vorgesehenen Vorrichtung (8) zum Aufteilen des Querschnittes des Gehäuses (2) in Teilquerschnitte,

    wobei die Vorrichtung (8) Platten oder Folien (12) aufweist, die innerhalb des Gehäuses (2) angeordnet sind, sich längs der Durchströmeinrichtung des Gehäuses (2) erstrecken und das Volumen des Gehäuses (2) zumindest im Bereich der Öffnung (4, 6) in Teilvolumina (14) aufteilt,

    dadurch gekennzeichnet,

    daß Reflektoren (16) an den Enden der Teilvolumina (14) im Bereich der Öffnungen (4, 6) des Gehäuses (2) angeordnet sind.
  2. 2. Rekombinator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reflektoren (16) in Eintrittsrichtung in das Gehäuse (2) einen geringen Strömungswiderstand und in Austrittsrichtung aus dem Gehäuse (2) einen höheren Strömungswiderstand aufweisen.
  3. 3. Rekombinator nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Reflektoren (16) im wesentlichen über die gesamte Breite der innerhalb des Gehäuses (2) angeordneten Platten oder Folien (12) erstrecken.
  4. 4. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Abmessungen der Teilvolumina (14) kleiner als eine vorgegebene Kennzahl sind, die ein Vielfaches der Größe der Detonationszellen ist und einen für die Geometrie der Teilvolumina (14) und für die Zustandsgrößen des Gasgemisches charakteristischen Wert darstellt.
  5. 5. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten oder Folien (12) rechteckförmige Strömungskanäle bilden.
  6. 6. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten oder Folien (12) im Bereich der Öffnung (4, 6) im wesentlichen keine katalytisch wirkende Beschichtung aufweisen.






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