Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen, die nicht nur eine hervorragende Tritium-Emissionsleistung und hervorragende Quellhemmungseigenschaften aufweisen, sondern auch hervorragende Aufprallfestigkeit und Wärmeübertragungseigenschaften.

Die gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten Berylliummetall-Kügelchen können vorteilhaft für Neutronenmoderatoren und -reflektoren sowie auch für Neutronen-Multiplier-Materialien von Kernfusions-Brutmänteln und weiters für Raumfahrts-Konstruktionsmaterialien und dergleichen verwendet werden.

Es ist hervorgehoben worden, dass Berylliummetall-Kügelchen (kugelartiges Berylliummetall) als Neutronen-Multiplier-Material in einem Kernfusions-Brutmantel verwendet werden.

Der Grund dafür liegt darin; dass, obwohl die Bildung eines Tritiums ein Neutron erfordert, die Kollision zwischen einem Neutron und Berylliummetall das Entstehen zweier Neutronen verursacht. Die Verwendung von Berylliummetall-Kügelchen als Mantelmaterial ermöglicht daher eine effektive Vervielfachung von Tritium, was wiederum eine vorteilhafte Verbesserung des Kernfusions-Brennstoffzyklus erwarten lässt.

Berylliummetall-Kügelchen sind auch für Neutronenmoderatoren und -reflektoren in einem Kernfusions-Brutmantel nützlich.

Weiters wird von solchen Berylliummetallkügelchen auch die Verwendung in Raumfahrts-Konstruktionsmaterialien und dergleichen erwartet, indem ihre Merkmale eines geringen Gewichts und eines hohen Schmelzpunkts ausgenützt werden.

Als Verfahren zur Herstellung solcher Berylliummetall-Kügelchen ist ein Verfahren bekannt, in dem Berylliumfluorid durch Magnesium reduziert wird (im Nachstehenden als „Magnesium-Reduktionsverfahren" bezeichnet).

Das Magnesium-Reduktionsverfahren, das in den USA und anderen Ländern als Verfahren zur industriellen Extraktion von Berylliummetall entwickelt wurde, besteht darin, durch Anwendung der folgenden Reaktionsformel kugelartiges Berylliummetall herzustellen: BeF₂ + Mg → Be + MgF₂

Beim oben erwähnten Magnesium-Reduktionsverfahren wird in der Berylliumfluorid-Lösung kugelartiges Berylliummetall gebildet, das dann durch Dichtesortierung auf der flüssigen Oberfläche des geschmolzenem Berylliumfluorid aufschwimmt. Die so erhaltenen Berylliummetall-Kügelchen weisen jeweils einen Teilchendurchmesser von nicht weniger als 5 mm auf, wodurch die Ausbeute an Berylliummetall-Kügelchen mit einem kleinen Teilchendurchmesser von weniger als 5 mm, der für die Verwendung in einem nuklearen Multiplikationsmaterial des Kernfusions-Brutmantels ermittelt worden ist, wesentlich verringert wird.

Abgesehen davon sind die durch das Magnesium-Reduktionsverfahren erzeugten Berylliummetall-Kügelchen Zwischenprodukte, die erhalten werden, wenn Berylliummetall industriell extrahiert wird, wobei jedes Kügelchen verschiedene Arten von Verunreinigungen enthält. Insbesondere schließen sie Fluor, Magnesium und dergleichen in großen Mengen als flüchtige Verunreinigungen ein, die möglicherweise das Entstehen von korrodierenden Gasen verursachen. Darüber hinaus ist die Form der Kügelchen keineswegs kugelförmig, wodurch die Packungsdichte in der eigentlichen Vorrichtung verringert wird, was eine zufrieden stellende Neutronen-Multiplikationsleistung unmöglich macht.

Dementsprechend wurde vor kurzem ein neues Verfahren, genannt Rotationselektrodenverfahren (japanische Patentveröffentlichungsschrift Nr. 3-226508, japanische Patentveröffentlichungsschrift Nr. 6-228674), entwickelt, um die oben erwähnten Probleme beim Magensium-Reduktionsverfahren zu lösen.

Das Rotationselektrodenverfahren umfasst folgende Schritte: das Erzeugen eines Lichtbogens oder eines Plasmas zwischen einer Plasma-löslichen Elektrode und einer selbstverzehrenden, zylindrischen, säulenartigen Berylliummetall-Elektrode, die beide in einem mit Inertgas gefülltem geschlossenen Behälter angeordnet sind, um dadurch das vordere Ende der selbstverzehrenden Elektrode aufgrund der durch obigen Lichtbogen oder Plasma erzeugten Wärme zu schmelzen, während aufgrund der durch die die Rotation der selbstverzehrenden Elektrode verursachten Zentrifugalkraft Beryllium-Tröpfchen weggeschleudert werden, die in der Inertgas-Atmosphäre verfestigt werden und somit kugelförmige Beryllium-Kügelchen bereitgestellt werden.

Die durch obiges Verfahren erhaltenen Beryllium-Kügelchen besitzen verschiedene Vorteile, nämlich dass ihr Teilchendurchmesser nicht nur kleiner und einheitlicher ist, sondern sie im Vergleich zu durch das Magnesium-Reduktionsverfahren ausgebildeten Kügelchen auch reiner, stärker kugelförmig und geringer in der Oberflächenrauheit sind.

Diese Berylliummetall-Kügelchen dienen effektiv als Neutronen-Multiplikationselement, wie oben beschrieben wurde. Die Abstrahlung der Neutronen auf das Berylliummetall verursacht jedoch die Entstehung von Helium, das anschließend im Kristall kondensiert, wodurch eine Volumensausdehnung, genannt „Quellen", stattfindet.

Durch diese Volumsausdehnung werden die Berylliummetall-Kügelchen rissig oder zerbrechen, wodurch der Widerstand gegen externe Belastung, Wärmeleitfähigkeit und dergleichen häufig verringert wird.

Die durch das oben erwähnte Rotationselektrodenverfahren erhaltenen Beryllium-Kügelchen weisen im Vergleich zu den durch das Magnesium-Reduktionsverfahren ausgebildeten eine hervorragende Quellhemmungseigenschaft auf. Es ist jedoch immer noch schwer zu sagen, ob die Quellhemmungseigenschaft ausreicht.

Um obiges Problem zu lösen, haben die Erfinder eine Technologie entwickelt, um eine Volumsausdehnung der Kügelchen durch Speichern von Helium in einer in den Berylliummetall-Kügelchen angeordneten Fehlstelle zu verhindern, wie in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 6-228673 offenbart ist.

Das oben erwähnte Verfahren verhindert effektiv das Auftreten von Quellung. Das im Beryllium erzeugte Tritium wird jedoch auch in der Fehlstelle des Kügelchens gespeichert, wodurch notwendigerweise die Tritiumemissionsmenge verringert wird.

Andererseits ist es in jüngster Zeit zum Ziel geworden, die Speichermenge des im Beryllium vorkommenden Tritiums zu senken, d.h. die Tritiumemissionsleistung zu verbessern.

Abgesehen davon wird die Verwendung der Berylliummetall-Kügelchen für Raumfahrts-Konstruktionsmaterialien und dergleichen erwartet, indem deren Merkmale eines geringen Gewichts und eines hohen Schmelzpunkts ausgenutzt werden. Eine derartige Verwendung macht Aufprall- und Wärmeübertragungseigenschaften erforderlich, wobei das Problem besteht, dass die Werte dieser Eigenschaften bei herkömmlichen Berylliummetall-Kügelchen nicht ausreichend sind.

Die Erfindung dient dazu, die obigen Anforderungen zu erfüllen. Es ist daher ein Ziel der Erfindung, ein Verfahren für die Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen bereitzustellen, die das Auftreten von Quellung verhindern können und auch die Tritium-Emissionsleistung effektiv verbessern sowie hervorragende Aufprallfestigkeits- und Wärmeübertragungseigenschaften aufweisen.

Im Nachstehenden werden hierin Details der Entwicklung beschrieben, die zur vorliegenden Erfindung geführt hat.

Die Erfinder haben sorgfältige Untersuchungen in Bezug auf den Tritium-Emissionsmechanismus und den Quellungsmechanismus bei Berylliummetall-Kügelchen durchgeführt und sind der unten erläuterten neuartigen Erkenntnis gekommen.

Tritium kommt in den Berylliummetall-Kügelchen aufgrund der Bestrahlung von Neutronen vor. Die Tritiumemission von der Oberfläche der Berylliummetall-Kügelchen erfordert, dass diese durch Diffusion vom Inneren des Kristallkorns an die Oberfläche der Kügelchen bewegt werden. Die Diffusion geht im Allgemeinen an den Kristallkorngrenzen gleichmäßiger vor sich als im Kristallkorn selbst. Um die Tritium-Emissionsleistung zu verbessern, wäre daher eine Erhöhung der Anzahl an Kristallkorngrenzen, d. h. eine Verkleinerung des Kristallkorndurchmessers, äußerst effektiv.

Der mittlere Kristallkorndurchmesser der durch das Rotationselektrodenverfahren unter Bedingungen, die vom normalen Verfahren abhängen, hergestellten Berylliummetall-Kügelchen beträgt normalerweise etwa 0,6 bis 0,8 mm. Daher würde eine weitere Verringerung des Kristallkorndurchmessers und eine weitere Erhöhung der Anzahl an Kristallkorngrenzen in einer Verbesserung der Tritium-Emissionsleistung resultieren.

Andererseits wirkt die Kristallkorngrenze als Ausgangspunkt, an dem sich durch die Neutronen-Bestrahlung erzeugtes Helium in Form von Blasen sammelt. Eine Erhöhung der Anzahl an Kristallkorngrenzen würde daher möglicherweise zu einer stärkeren Quellung führen. Dadurch wäre eine Verringerung des Kristallkorndurchmessers vom Standpunkt der Quellhemmungseigenschaft nicht bevorzugt.

Die Erfinder haben auch herausgefunden, dass Quellen mit Verunreinigungen, insbesondere Einschlüssen auf Eisen-Basis (Be₁₁Fe und dergleichen) in den Kügelchen, als Ausgangspunkte auftritt.

Die Erfinder sind als Ergebnis der Untersuchungen, um die oben erwähnten ambivalenten Probleme zu lösen, zu der Erkenntnis gekommen, dass durch ein Begrenzen nicht nur des Teilchendurchmessers und des mittleren Kristallkorndurchmessers der Berylliummetall-Kügelchen, sondern auch der Verunreinigungen, insbesondere des Fe-Gehalts in einem spezifizierten Bereich, vorteilhaft die Tritium-Emissionsleistung wirksam verbessert wird, ohne dass es zu Quellung kommt.

Anders gesagt haben die obigen Untersuchungen gezeigt, dass, wenn der Teilchendurchmesser der Berylliummetall-Kügelchen in einem Bereich von 0,1 bis 1,8 mm und der mittlere Kristallkorndurchmesser in einem Bereich von 0,05 bis 0,06 mm gehalten wurde, die Tritium-Emissionleistung effektiv verbessert werden konnte, ohne dass es zu Quellung kam, und zudem die Aufprallfestigkeit und die Wärmeübertragungseigenschaften verbessert werden konnten.

Die Erfinder haben die Untersuchungen daher fortgesetzt, um ein Verfahren zur reproduzierbaren Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen zu finden, in dem der Teilchendurchmesser und der mittlere Kristallkorndurchmesser innerhalb der oben erwähnten Bereiche liegen.

Die Erfinder kamen zu dem Ergebnis, dass die Berylliummetall-Kügelchen mit der erwünschten Struktur ausgebildet werden können, indem die Produktionsbedingungen des Rotationselektrodenverfahrens auf spezifizierte Bereiche eingegrenzt werden.

Zudem hat sich herausgestellt, dass, obwohl die oben erwähnten Produktionsbedingungen eher rau waren, das Einschließen einer sehr kleinen Menge an Fe in das Berylliummaterial als Rohmaterial zu wesentlich schonenderen Herstellungsbedingungen führt.

Das heißt, die Erfinder haben folgende Erkenntnis gewonnen:

• (1) Wie oben beschrieben wurde, bildet Fe Einschlüsse auf Eisen-Basis (Be₁₁Fe und dergleichen), wenn es in großen Mengen in den Kügelchen eingeschlossen ist, wodurch Heliumatome mit den Einschlüssen auf Eisen-Basis als Ausgangspunkte angesammelt werden, das wiederum das Auftreten von Quellung beschleunigt. Dies kann jedoch verhindert werden, wenn der Fe-Gehalt so gesteuert wird, dass er nicht mehr als 0,04 Gew.-% ausmacht.
• (2) Die Einschlüsse auf Eisen-Basis wirken effektiv als Kristallkeime, wenn Berylliummetall-Kügelchen hergestellt werden. Das Heranziehen der Wirkung solcher Einschlüsse auf Fe-Basis ermöglicht ein effektives Abgrenzen der Kristallkörner, wodurch die Herstellungsbedingungen gelockert werden.

Die Erfindung beruht auf der oben erwähnten Erkenntnis.

Gemäß einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen durch Erzeugung eines Lichtbogens zwischen einer Plasma-löslichen Elektrode und einer selbstverzehrenden, zylindrischen, säulenartigen Elektrode aus metallischem Beryllium bereitgestellt, die beide in einem geschlossenen Behälter angeordnet sind, der mit einem Inertgas als Atmosphäre gefüllt ist, während die selbstverzehrende Elektrode rotiert wird, um dadurch die selbstverzehrende Elektrode zu schmelzen und aufgrund von Zentrifugalkraft Tröpfchen wegzuschleudern, worin das Verfahren unter folgenden Bedingungen durchgeführt wird: Atmosphären-Gasdruck im geschlossenen Behälter: 706 kPa bis 1,53 MPa (5.300 bis 11.500 Torr); Lichtbogenstrom: 100 bis 200 A, Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 4 bis 1.000 m/s, wodurch Berylliummetall-Kügelchen mit einem Teilchendurchmesser im Bereich von 0,1 bis 1,8 mm und einem mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,05 bis 0,6 mm bereitgestellt werden.

Gemäß einem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen durch Erzeugung eines Lichtbogens zwischen einer Plasma-löslichen Elektrode und einer selbstverzehrenden, zylindrischen, säulenartigen Elektrode aus metallischem Beryllium bereitgestellt, die beide in einem geschlossenen Behälter angeordnet sind, der mit einem Inertgas als Atmosphäre gefüllt ist, während die selbstverzehrende Elektrode rotiert wird, um dadurch die selbstverzehrende Elektrode zu schmelzen und aufgrund von Zentrifugalkraft Tröpfchen wegzuschleudern, worin die selbstverzehrende Elektrode aus metallischem Beryllium einen Fe-Gehalt von 0,01 bis 0,04 Gew.-% aufweist und worin das Verfahren unter folgenden Bedingungen durchgeführt wird: Atmosphären-Gasdruck im geschlossenen Behälter: 307 kPa bis 1,53 MPa (2.300 bis 11.500 Torr); Lichtbogenstrom: 100 bis 200 A, Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 4 bis 1.000 m/s, wodurch Berylliummetall-Kügelchen mit einem Teilchendurchmesser im Bereich von 0,1 bis 1,8 mm und einem mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,05 bis 0,6 mm bereitgestellt werden.

Im oben erwähnten ersten und zweiten Aspekt der Erfindung ist vorzugsweise die Beziehung 0,3D ≤ d ≤ 0,8 D erfüllt, wobei der Teilchendurchmesser der Berylliummetall-Kügelchen durch D (mm) und der mittlere Kristallkorndurchmesser durch d (mm) dargestellt ist.

Die Erfindung wird hierin nachstehend im Detail beschrieben.

Als Erstes wird der Grund erläutert, warum die oben erwähnten Bereiche für den mittleren Kristallkorndurchmesser (d) und den Teilchendurchmesser (D) sowie das Durchmesserverhältnis d/D angenommen wurden.

Wenn der mittlere Kristallkorndurchmesser der Berylliummetall-Kügelchen weniger als 0,05 mm beträgt, ist die Anzahl der Kristallkorngrenzen so groß, dass das Auftreten von Quellung nicht vollständig verhindert werden kann, während bei einem Kristallkorndurchmesser von über 0,6 mm die Anzahl der Kristallkorngrenzen so gering ist, dass keine effektive Tritiumemission erwartet werden kann. Es hat sich herausgestellt, dass es von großem Vorteil ist, den mittleren Kristalkorndurchmesser innerhalb von 0,05 bis 0,6 mm, vorzugsweise im Bereich von 0,2 bis 0,5 mm, zu halten.

1 zeigt die Tritium-Emissionsleistung und die Quellhemmungseingeschaft unter derselben Bedingung wie bei der später beschriebenen Ausführungsform, wenn Berylliummetall-Kügelchen verwendet werden, deren Korndurchmesser (D) im bevorzugten Bereich von 0,5 bis 1,0 mm liegt und deren mittlerer Kristallkorndurchmesser (d) verändert wird.

Die Tritium-Emissionleistung ist zufrieden stellend, wenn der Diffusionskoeffizient von Tritium im Berylliummetall-Kügelchen nicht unter 1,0 × 10^–11 cm²/s liegt, während die Quellhemmungseigenschaft einen zufrieden stellenden Wert erreicht, wenn das auftretende Quellausmaß nicht mehr als 6 Vol.-% beträgt.

Wie aus 1 hervorgeht, waren die Tritium-Emissionsleistung und die Quellhemmungseigenschaft zufrieden stellend, wenn der mittlere Kristallkorndurchmesser (d) im Bereich von 0,05 und 0,6 mm liegt.

Bei der Erfindung ist der Teilchendurchmesser aus dem Grund auf einen Bereich von 0,1 bis 1,8 mm beschränkt, da es bei einem Teilchendurchmesser von weniger als 0,1 mm schwierig ist, einen mittleren Kristallkorndurchmesser von nicht mehr als 0,05 mm sicherzustellen, während bei mehr als 1,8 mm die Packungsdichte der Kügelchen verringert wird, wodurch wiederum die Neutronen-Multiplikationsleistung und somit die Tritium-Emissionsleistung gesenkt wird. Dieser Teilchendurchmesser bewegt sich vorzugsweise von 0,2 bis 1,5 mm.

Darüber hinaus kann der Teilchendurchmesser durch Steuern der Rotationsgeschwindigkeit und des Durchmessers der selbstverzehrenden Elektrode, des Lichtbogenstroms zwischen den beiden Elektroden und dergleichen angepasst werden.

2 zeigt weiters, in Bezug auf das Verhältnis D/d, die auf dieselbe Art und Weise wie in 1 erhaltene Tritium-Emissionleistung und Quellhemmungseigenschaft, wobei Berylliummetall-Kügelchen mit einem Teilchendurchmesser (D) von 0,1 bis 1,5 mm und einem mittleren Kristallkorndurchmesser (d) von 0,05 bis 0,6 mm verwendet werden.

2 veranschaulicht, in Bezug auf das Verhältnis D/d, die Ergebnisse der auf dieselbe Art und Weise wie in 1 erhaltenen Tritium-Emissionleistung und Quellhemmungseigenschaft, wobei Berylliummetall-Kügelchen mit einem Teilchendurchmesser (D) von 0,1 bis 1,5 mm und einem mittleren Kristallkorndurchmesser (d) von 0,05 bis 0,6 mm verwendet werden.

Wie in 2 ersichtlich ist, waren die Tritium-Emissionsleistung und die Quellhemmungseigenschaft bei einem D/d-Verhältnis in einem Bereich von 0,3 bis 0,8 besonders hervorragend.

Als Nächstes werden genauere Produktionsbedingungen beschrieben, um die oben erwähnten bevorzugten Berylliummetall-Kügelchen zu erhalten.

Die Erfinder haben als Ergebnis der Untersuchungen herausgefunden, dass der Gasdruck der Atmosphäre, der Lichtbogenstrom und die Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode im Rotationselektrodenverfahren besonders wichtig sind, um den mittleren Kristallkorndurchmesser und den Teilchendurchmesser der Berylliummetall-Kügelchen zu steuern, und dass ein geeignetes Einstellen dieser Parameter ein Steuern der mittleren Kristallkorngrenze und des Teilchendurchmessers ermöglicht.

• (1) Ein Erhöhen des Gasdrucks in der Inertgas-Atmosphäre führt zu einer verbesserten Wärmeabsorptionsfähigkeit, wodurch die Verfestigungsrate der Beryllium-Tröpfchen erhöht wird und die Kristallkörner abgegrenzt werden.
• (2) Wenn der Lichtbogenstrom zwischen beiden Elektroden in einem möglichen Ausmaß gehalten wird, innerhalb dem die Bearbeitbarkeit nicht beeinträchtigt wird, und die Anfangstemperatur der zu erzeugenden Beryllium-Tröpfchen verringert wird, kann die Verfestigungs-Fertigungszeit verkürzt werden, wodurch ein Definieren der Kristallkörner hervorgerufen wird.
• (3) Wenn die Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode, die auf Basis der Rotationsgeschwindigkeit und deren Durchmesser ermittelt wird, der Lichtbogenstrom zwischen beiden Elektroden und andere ähnliche Verfahrensbedingungen gesteuert werden, kann auch der Teilchendurchmesser vorteilhaft gesteuert werden.

Im Einklang mit obiger Erkenntnis und obigen Ergebnissen haben die Erfinder sorgfältige Untersuchungen durchgeführt, um den erwünschten mittleren Kristallkorndurchmesser und Teilchendurchmesser zu erhalten. Die Erfinder kamen zu dem Ergebnis, dass oben angeführte Probleme vorteilhaft gelöst werden können, indem der Gasdruck der Inertgas-Atmosphäre bei 706 kPa bis 1,53 MPa (5300 bis 11500 Torr), der Lichtbogenstrom zwischen beiden Elektroden bei 100 bis 200 A und die Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode bei 4 bis 100 m/s gehalten wird.

In diesem Zusammenhang sind die Gründe, den Gasdruck der Inertgas-Atmosphäre, den Lichtbogenstrom zwischen den beiden Elektroden und die Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode auf den oben erwähnten Bereich. zu begrenzen, Folgende:

Wenn der Gasdruck unter 706 kPa (5300 Torr) liegt, können die Kristallkörner nicht ausreichen definiert werden, während bei mehr als 11500 Torr die Rotationselektrode nur sehr schwer geschmolzen werden kann. Dementsprechend wird der Gasdruck der Inertgas-Atmosphäre auf einen Bereich von 706 kPa bis 1,53 MPa (5300 bis 11500 Torr), vorzugsweise auf einen Bereich von 1,01 bis 1,53 MPa (7600 bis 11500 Torr), beschränkt.

Wenn der Lichtbogenstrom weniger als 100 A beträgt, lässt sich die Rotationselektrode nur schwer schmelzen, während bei mehr als 200 A die Temperatur des Beryllium-Lösemittels so hoch ist, dass die Kristallkörner unzureichend ausgebildet werden. Dementsprechend wird der Lichtbogenstrom zwischen den beiden Elektroden innerhalb des Bereichs von 100 bis 200 A, vorzugsweise innerhalb des Bereichs von 100 bis 150 A, gehalten.

Wenn die Rotations-Umfangsgeschwindigkeit bei weniger als 4 m/s liegt, lassen sich nur schwer grobe Körner mit einer zufrieden stellenden Gestalt herstellen, während bei mehr als 1000 m/s feine Körner mit einer zufrieden stellenden Gestalt schwer herstellbar sind. Dementsprechend wird die Rotations-Umfangsgeschwindigkeit auf einen Bereich von 4 bis 1000 m/s beschränkt.

Zudem sind dieser Parameter beim herkömmlichen Rotationselektrodenverfahren normalerweise auf einen Gasdruck der Inertgas-Atmosphäre von 101 bis 307 kPa (760 bis 2300 Torr), einen Lichtbogenstrom zwischen beiden Elektroden von 150 bis 250 A und eine Rotations-Umfangsgeschwindigkeit von 4 bis 100 m/s festgelegt. Der unter diesen Bedingungen erhaltene mittlere Kristalkorndurchmesser beträgt etwa 0,6 bis 0,8 mm und der Teilchendurchmesser etwa 0,1 bis 1,8 mm.

Die Erfinder haben darüber hinaus auf Basis ihrer Untersuchungen herausgefunden, dass der Einschluss von großen Mengen an Fe in den Kügelchen zum Ansammeln von Heliumatomen an den Einschlüssen auf Eisen-Basis (Be₁₁Fe und dergleichen) als Ausgangspunkte führt, was wiederum das Auftreten von Quellung beschleunigt, während die Einschlüsse auf Eisen-Basis effektiv als kristalline Nuclei bei der Herstellung der Berylliummetall-Kügelchen dienen. Die Verwendung dieses Vorgangs ermöglicht daher ein wirksames Definieren der Kristallkörner.

Weitere Untersuchungen wurden durchgeführt, um die zulässige Fe-Menge vom Standpunkt der Quellhemmungseigenschaft zu ermitteln. Es hat sich herausgestellt, dass bei einem Fe-Gehalt von weniger als 0,04 Gew.-% das Auftreten von Quellung effektiv gesteuert werden kann.

Andererseits hat die Untersuchung hinsichtlich des Definierens der Kristallkörner gezeigt, dass der Einschluss von zumindest 0,01 Gew.-% Fe erforderlich ist.

Anders gesagt, es hat sich herausgestellt, dass, wenn der Fe-Gehalt innerhalb eines Bereichs von 0,01 bis 0,04 Gew.-% gehalten wird, das Ausbilden der Kristallkörner wirksam beschleunigt werden kann, ohne dass das Auftreten von Quellung vorangetrieben wird. Die Bedingungen zum Erhalten des mittleren Kristallkorndurchmessers und des Teilchendurchmessers, die in die oben erwähnten vorbestimmten Bereich fallen, können beim Gasdruck der Inertgas-Atmosphäre auf 307 kPa bis 1,53 MPa (2300 bis 11500 Torr) und beim Lichtbogenstrom der beiden Elektroden auf 100 bis 250 A ausgeweitet werden.

Eine deutliche Lockerung der Produktionsbedingungen auf diese Art und Weise ist natürlich für die industrielle Herstellung der Berylliummetall-Kügelchen äußerst wichtig.

1 ist eine graphische Darstellung, die den Einfluss des mittleren Kristallkorndurchmessers (d) eines Berylliummetall-Kügelchens auf die Tritium-Emissionsleistung und die Quellhemmungseigenschaft veranschaulicht.

2 ist eine graphische Darstellung, die die Beziehung zwischen dem Verhältnis d/D des mittleren Kristallkorndurchmessers (d) zum Teilchendurchmesser (D) und der Tritium-Emissionsleistung und der Quellhemmungseigenschaft veranschaulicht.

3 ist eine schematische Darstellung einer bevorzugten Rotationselektrodenvorrichtung, die vorzugsweise für die Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen verwendet werden kann.

In 3 wird schematisch eine Rotationselektrodenvorrichtung veranschaulicht, die zur Herstellung von Berylliummetall-Kügelchen verwendet worden ist. In 3 kennzeichnet die Verweiszahl 1 einen geschlossenen Behälter, 2 eine selbstverzehrende zylindrische Elektrode aus Berylliummetall, 3 eine Lichtbogen-lösliche Elektrode oder eine Plasma-lösliche Elektrode aus wassergekühltem Wolfram, 4 ein Loch zum Einführen eines Inertgases wie Helium, Argon und dergleichen, 5 ein Abgasloch des Inertgases und 6 eine Rotationsantriebsvorrichtung der selbstverzehrenden zylindrischen Elektrode.

Die selbstverzehrenden Elektrode besteht aus Berylliummetall mit einem Fe-Gehalt von 0,08 Gew.-%.

Bei der in 3 dargestellten Vorrichtung wird das Inertgas in den geschlossenen Behälter 1 eingefüllt, und dann wird ein Lichtbogen oder ein Plasma zwischen der Lichtbogen-löslichen Elektrode oder der Plasma-löslichen Elektrode und der selbstverzehrenden zylindrischen Elektrode aus Berylliummetall erzeugt, wodurch ein vorderes Ende der selbstverzehrenden Elektrode geschmolzen wird, während Berylliummetall-Tröpfchen aufgrund der durch die Rotation der selbstverzehrenden Elektrode erzeugten Zentrifugalkraft weggeschleudert werden, so dass sich die weggeschleuderten Tröpfchen rasch verfestigen, was in der Herstellung kugelartigen Berylliummetalls resultiert.

Wie oben beschrieben wurde, wird dabei der Stromwert zwischen den beiden Elektroden gesteuert, wodurch die Temperatur der am vorderen Ende der selbstverzehrenden Elektrode geschmolzenen Beryllium-Tröpfchen gerade- über dem Schmelzpunkt liegt und zudem der Druck der Inertgas-Atmosphäre erhöht wird, um dadurch die Wärmeabsorptionsleistung zu verbessern. Dies beschleunigt die Verfestigungsgeschwindigkeit der Beryllium-Tröpfchen, wodurch der Teilchendurchmesser der Berylliummetall-Kügelchen verringert wird.

Anhand der oben erwähnten Rotationselektrodenvorrichtung wurden Berylliummetall-Kügelchen unter den folgenden Bedingungen hergestellt:

• – Gasdruck der Atmosphäre: 1,28 MPa (9600 Torr)
• – Lichtbogenstrom: 150 A
• – Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 6,0 m/s

Die durch die Erfindung (Erfindungsbeispiel) erhaltenen Berylliummetall-Kügelchen wiesen einen Teilchendurchmesser von 1,0 mm, einen mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,4 mm und einen Fe-Gehalt von 0,075 Gew.-% auf.

Zu Vergleichszwecken werden untenstehend herkömmliche Bedingungen gezeigt:

• – Gasdruck der Atmosphäre: 107 kPa (800 Torr)
• – Lichtbogenstrom: 200 A
• – Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 6,0 m/s

Die unter herkömmlichen Bedingungen (Vegleichsbeispiel) hergestellten Berylliummetall-Kügelchen wiesen einen Teilchendurchmesser von 1,0 mm, einen mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,7 mm und einen Fe-Gehalt von 0,075 Gew.-% auf.

Die zwei somit erhaltenen Arten von Berylliummetall-Kügelchen wurden gleichzeitig jeweils einer Neutronenbestrahlung (Menge an schneller Neutronenbestrahlung: etwa 1 × 10²⁰ n/cm², Bestrahlungstemperatur: 200°C) sowie einem Tritium-Heiz- und -Emissionstest (Heiztemperatur: 600°C) unterzogen.

Als Nächstes wurde der Tritium-Diffusionskoeffizient in den Berylliummetall-Kügelchen auf Basis der erhaltenen Tritium-Emissionsmengen berechnet. Es hat sich herausgestellt, dass der Tritium-Diffusionskoeffizient gemäß der Erfindung bei 2,0 × 10^–11 cm²/s lag, während der des Vergleichsbeispiels 0,7 × 10^–11 cm²/s betrug.

Dies zeigt, dass die Tritium-Diffusionsemission im Berylliummetall wesentlich von der Menge an Kristallkorngrenzen abhängt und dass die Berylliummetall-Kügelchen, die gemäß der Erfindung eine große Menge an Kristallkorngrenzen aufwiesen, eine bessere Tritium-Emissionsleistung besaßen.

Als Nächstes wurden die beiden Arten von Berylliummetall-Kügelchen einer Neutronenbestrahlung unter derselben Bedingung und dann einer Wärmebehandlung bei 800°C und 1 h in Argon-Atmosphäre unterzogen, um die Quellung zu evaluieren.

Die Quellung der Berylliummetalls betrug 2 bis 4 Vol.-% bei beiden Erfindungsbeispielen und 1 bis 2 Vol.-% beim Vergleichsbeispiel, wobei beide Ergebnisse zufrieden stellend waren.

Die Quellung des Berylliummetalls, das durch die herkömmliche Magnesium-Reduktionsmethode hergestellt worden war, lag übrigens bei 8 bis 12 Vol.-%.

Als Nächstes wurden Beryllium-Kügelchen durch Verwendung der selbstverzehrenden Beryllium-Elektrode mit einem Fe-Gehalt von 0,03 Gew.-% unter folgenden Bedingungen hergestellt:

• – Gasdruck der Atmosphäre: 507 kPa (3800 Torr)
• – Lichtbogenstrom: 200 A
• – Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 6,0 m/s

Die erhaltenen Berylliummetall-Kügelchen (Erfindungsbeispiel) wiesen einen Teilchendurchmesser von 1,0 mm, einen mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,5 mm und einen Fe-Gehalt von 0,03 Gew.-% auf.

Der erhaltene Diffusionskoeffizient der Berylliummetall-Kügelchen lag bei 1,8 × 10^–11, cm²/s, wobei die Tritium-Emissionsleistung zufrieden stellend war.

Auch die Quellhemmungseigenschaft brachte mit 0 bis 2 Vol.-% zufrieden stellende Ergebnisse.

Zudem wird empfohlen, Berylliummetall mit hoher Reinheit, das unter Anwendung des Vakuumschmelz-Vakuumgießverfahrens hergestellt worden ist, als selbstverzehrende Elektrode zu verwenden, um Berylliummetall-Kügelchen mit einem geringeren Fe-Gehalt auszubilden.

Beryllium-Kügelchen wurden durch Verwendung der selbstverzehrenden Beryllium-Elektrode mit einem Fe-Gehalt von 0,03 Gew.-% unter folgenden Bedingungen wie bei der Ausführungsform 2 hergestellt:

• – Gasdruck der Atmosphäre: 1,53 MPa (11500 Torr)
• – Lichtbogenstrom: 150 A
• – Rotations-Umfangsgeschwindigkeit der selbstverzehrenden Elektrode: 6,0 m/s

Die erhaltenen Berylliummetall-Kügelchen (Erfindungsbeispiel) wiesen einen Teilchendurchmesser von 1,0 mm, einen mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,5 mm und einen Fe-Gehalt von 0,03 Gew.-% auf.

Der erhaltene Diffusionskoeffizient der Berylliummetall-Kügelchen lag bei 2,3 × 10^–11 cm²/s, wobei die Tritium-Emissionsleistung zufrieden stellend war.

Auch die Quellhemmungseigenschaft brachte mit 0 bis 2 Vol.-% zufrieden stellende Ergebnisse.

Für die Berylliummetall-Kügelchen gemäß der Erfindung mit einem Teilchendurchmesser von 1,0 mm und einem mittleren Kristallkorndurchmesser von 0,4 mm wurde eine Aufprall-Festigkeit von 11 bis 15 kp ermittelt, während die Aufprall-Festigkeit beim Vergleichsbeispiel (Teilchendurchmesser: 1,0 mm, mittlerer Kristallkorndurchmesser: 0,4 mm) 7 bis 12 kp betrug. Dies zeigt, dass die Berylliummetall-Kügelchen gemäß der Erfindung eine bessere Aufprall-Festigkeit als die des Vergleichsbeispiels aufwiesen.

Zudem verringert die aufgrund der Neutronenbestrahlung auftretende Quellung die Wärmeleitfähigkeit. Die Erfinder haben daher die Wärmeleitfähigkeit für die Proben an Neutronen-bestrahltem Berylliummetall ermittelt, die Quellung aufwiesen, um das Ausmaß der durch die Quellung verursachten Verschlechterung der Wärmeleitfähigkeit zu bestimmen.

Heißgepresstes Berylliummetall mit einem mittleren Kristallkorndurchmesser von etwa 0,01 mm wurde als Probe verwendet. In Tabelle 1 ist das Ergebnis der Wärmeleitfähigkeitsmessungen bei Raumtemperatur, 400°C und 600°C für die Berylliummetall-Proben angeführt, die bereits einer Neutronenbestrahlung von 100 % T. D., wobei es zu keiner Quellung kam, von 80 % und 60 % T. D., wobei es zu Quellung kam, unterzogen worden waren.

Die obigen Ergebnisse zeigen offensichtlich, dass die Wärmeleitfähigkeit von Beryllium, das bereits einer Neutronenbestrahlung unterzogen worden ist, durch die Quellung deutlich abnimmt, und weisen darauf hin, dass es wichtig ist, die Quellung der Berylliummetall-Kügelchen, die als Neutronen-Multiplikationsmaterial verwendet werden, zu steuern.

Gemäß der Erfindung kann das Auftreten von Quellung effektiv gesteuert werden, wodurch eine Verschlechterung des Widerstands gegen externe Belastung, der Wärmeleitfähigkeit und dergleichen der Berylliummetall-Kügelchen, die als Neutronen-Multiplikationsmaterial des Kernfusions-Brutmantels verwendet werden, vorteilhaft verhindert werden kann und zudem die Tritium-Emissionsleistung und die Sammeleffizienz des Tritiums als Kernfusionsreaktorbrennstoff verbessert werden kann.

Weiters weisen die Berylliummetall-Kügelchen der Erfindung eine so hervorragende Aufprall-Festigkeit und Wärmeübertragungeigenschaft auf, dass sie nicht nur als Neutronen-Multiplikationsmaterial im Kernfusions-Brutmantel, sondern auch als Neutronen-Moderator und -Reflektor geeignet sind.