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Dokumentenidentifikation DE60033511T2 25.10.2007
EP-Veröffentlichungsnummer 0001173855
Titel GAMMA-STRAHLUNGSQUELLE
Anmelder QSA UK Ltd., Didcot, Oxfordshire, GB
Erfinder SHILTON, Mark Golder, Aston Clinton, Buckinghamshire HP22 5JF, GB
Vertreter Pürckhauer, R., Dipl.-Ing., Pat.-Anw., 57234 Wilnsdorf
DE-Aktenzeichen 60033511
Vertragsstaaten AT, BE, CH, CY, DE, DK, ES, FI, FR, GB, GR, IE, IT, LI, LU, MC, NL, PT, SE
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 20.04.2000
EP-Aktenzeichen 009209115
WO-Anmeldetag 20.04.2000
PCT-Aktenzeichen PCT/GB00/01549
WO-Veröffentlichungsnummer 2000065608
WO-Veröffentlichungsdatum 02.11.2000
EP-Offenlegungsdatum 23.01.2002
EP date of grant 21.02.2007
Veröffentlichungstag im Patentblatt 25.10.2007
IPC-Hauptklasse G21G 4/04(2006.01)A, F, I, 20051017, B, H, EP
IPC-Nebenklasse G21G 4/06(2006.01)A, L, I, 20051017, B, H, EP   

Beschreibung[de]

Die Erfindung bezieht sich auf eine Gamma-Strahlungsquelle, die 75Se enthält, und insbesondere auf eine Quelle zur Verwendung in der Gamma-Radiografie. Eine solche Quelle findet z.B. Anwendung bei nicht-destruktiver Prüfung, industrieller Eichung, Dichtemessung und Materialanalyse in der Industrie, Forschung und Medizin.

In der Vergangenheit wurden 75Se-Quellen hergestellt durch Einkapselung von elementarem 74Se-Zielmaterial innerhalb einer geschweißten Metall-Zielkapsel. Diese wird in einem Hochflussreaktor bestrahlt, um einiges von dem 74Se in 75Se umzuwandeln. Im typischen Fall werden Zielkapseln aus gering aktivierenden Metallen wie Aluminium, Titan, Vanadium und deren Legierungen hergestellt. Andere kostspielige Metalle und Legierungen sind ebenfalls möglich. Die Verwendung dieser Metalle stellt sicher, dass Verunreinigungs-Gammastrahlen, die sich aus der Aktivierung der Zielkapsel ergeben, auf ein Mindestmaß herabgesetzt werden. Das 75Se wird im typischen Fall innerhalb eines zylindrischen Hohlraums im Innern der Zielkapsel in Form eines gepressten Pellets oder einer gegossenen Perle lokalisiert. Um eine gute Leistung bei Radiografie-Anwendungen zu erzielen, sind eine möglichst kleine Brennpunktabmessung und eine möglichst hohe Aktivität notwendig. Dies wird erreicht durch Bestrahlung in einem sehr hohen Neutronenfluss und durch Verwendung von sehr hoch isotopisch angereichertem 74Se-Zielmaterial, im typischen Fall eine > 95 %-Anreicherung.

Nach der Bestrahlung wird die aktivierte Zielkapsel in eine oder mehrere äußere Metallkapseln eingeschweißt, um eine leckfreie Quelle vorzusehen, die frei von äußeren radioaktiven Kontaminierungen ist.

Ein Artikel von Weeks K.J. u.a. "Selenium-75: "a potential source for high-activity brachytherapy irradiators", veröffentlicht in Medical Physics, Sept.–Okt. 1986 USA Vol. 13 No. 5, Seiten 728–731 (XP 000896098 ISSN: 0094-2405) beschreibt eine Gamma-Strahlungsquelle mit elementarem Selen-75.

Die allgemeinen Merkmale und Vorteile dieser Quellen und deren Leistungsfähigkeit relativ zu anderen Quellen werden diskutiert zum Beispiel in "Gammagrafie mit Selen – 75", C. Sauerwein u.a., Deutsche Gesellschaft für zerstörungsfreie Prüfung, Jahrestagung 9.–11. Mai 1994 in Timmendorfer Strand, außerdem in "Gamma radiography utilising selenium – 75", R. Grimm u.a., Insight, Bd. 38 No. 9, September 1996. "Selenium and Selenides", D.M. Chizhikov u.a., übersetzt von E.M. Elkin, Pub, Collets, London & Wellingborough 1968, liefert zusätzliche Hintergrund-Informationen.

Elementares Selen ist chemisch und physikalisch flüchtig. Es schmilzt bei 220°C und siedet bei 680°C. Es reagiert mit vielen Metallen, die als gering aktivierende Kapselmaterialien bei Temperaturen oberhalb etwa 400°C geeignet wären, Titan, Vanadium und Aluminium sowie deren Legierungen eingeschlossen. Selen kann mit Aluminium explosiv reagieren. Dies bedeutet, dass eine sorgfältige Auswahl von Zielkapselmaterial erforderlich ist, und die Temperatur der Zielkapsel während der Bestrahlung muss unter etwa 400°C gehalten werden, um eine Reaktion des Selens mit der Zielkapsel-Wandung und ein Korrodieren derselben zu verhindern. Wenn dies geschieht, würde es die Brennpunktgröße vergrößern, die Brennpunktform deformieren und die Wanddicke und -festigkeit der Zielkapsel reduzieren.

Eine Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Quelle mit einer Selen-Targetzusammensetzung zu schaffen, die ein oder mehrere der Probleme überwindet oder verringert, die mit der Verwendung von elementarem Selen einhergehen, insbesondere die Probleme der Erzielung eines thermisch stabilen, nicht-flüchtigen, nicht-reaktiven, hochdichten, stabilen Selen-Auffängers (Target), der trotzdem eine sehr hohe Dichte von Selen, vergleichbar mit der elementaren Form des Materials, enthält.

Die Erfindung sieht in einem ihrer Aspekte eine Gamma-Strahlungsquelle mit Selen-75 vor, das kombiniert ist mit einem akzeptablen Metall oder mit Metallen in Form einer stabilen Verbindung, Legierung oder gemischten Metallphase, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle ein Metall ist oder Metalle sind, dessen bzw. deren Neutronenbestrahlung keine Produkte erzeugt, die zur ungedämpften Emission von Strahlung in der Lage sind, die unakzeptabel mit der Gammastrahlung von Selen-75 interferieren würde, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle aus der Gruppe stammt bzw. stammen, die Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium oder Gemische derselben einschließt.

So wird z.B. ein akzeptables Metall wie Vanadium oder Rhodium aktiviert, aber hat keine interferierende Gammastrahlung. Molybdän erzeugt Molybdän-99, das allerdings interferierende Gammastrahlung hat, aber sehr kurzlebig und daher ebenfalls ein akzeptables Metall ist. Wiederum erzeugt Thorium Palladium-233 mit einer 27-tägigen Halbwertzeit, aber die Gammastrahlung von Palladium-233 ist 300–400 keV, das dem Selen-75 sehr ähnlich und daher akzeptabel ist.

Die Erfindung sieht außerdem einen Vorläufer für eine Gammastrahlungsquelle vor, die eingekapseltes Selen-74 aufweist, das kombiniert ist mit einem akzeptablen Metall oder akzeptablen Metallen in Form einer stabilen Legierung, Verbindung oder Gemischtmetallphase, wobei die Einkapselung und deren Inhalt für eine Bestrahlung mit Neutronen geeignet ist, um zumindest einiges von dem Selen-74 zu Selen-75 umzuwandeln, ohne gleichzeitig irgendwelche Produkte zu erzeugen, die zur ungedämpften Emission von Strahlung in der Lage sind, die unannehmbar mit der Gammastrahlung von Selen-75 interferieren würde, wobei dieses akzeptable Metall das wie oben spezifizierte ist.

Vorzugsweise ist das Selen in Form eines Pellets oder einer Perle aus einer Verbindung der Formel MxSey vorgesehen, wobei y/x im Bereich 1–3 liegt und M eines oder ein Gemisch von zwei oder mehr dieser akzeptablen Metalle ist.

Der bevorzugte Bereich für y/x ist 1,5–2,5. Noch bevorzugter ist y/x = 2.

Bevorzugt weist das Pellet oder die Perle oder Kugel Vse2 oder MoSe2 oder Rh2Se5 auf.

In herkömmlicher Weise ist elementares Selen in inniger Beimischung mit der genannten Verbindung, Legierung oder Gemischt-Metallphase enthalten, um als Bindemittel dafür zu agieren, insbesondere die Bildung eines dichten, porenfreien Pellets oder einer ebensolchen Perle oder Kugel zu erleichtern.

Zum sicheren Enthalten der aktiven Bestandteile ist das Pellet oder die Perle oder das Kügelchen innerhalb einer versiegelten, verschweißten Metallkapsel enthalten.

Vorzugsweise wird das Pellet so geformt, dass es eine sphärische oder pseudosphärische Brennpunktgeometrie hat.

Die Erfindung sieht nach einem weiteren ihrer Aspekte vor ein Verfahren zur Herstellung einer Gammastrahlungsquelle, bestehend aus Mischen von Selen-74 und einem Metall oder einem Gemisch aus Metallen aus der Gruppe Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium in angemessenen Anteilen für die erwünschte Produktverbindung, und Erhitzen des Gemisches, damit die Bestandteile aufeinander einwirken, und schließlich Aussetzen des Reaktionsproduktes einer Bestrahlung, um zumindest einen Teil des Selen-74 in Selen-75 umzuwandeln.

Ein spezifisches Verfahren und eine spezifische Konstruktion einer Gammastrahlenquelle nach der Erfindung werden nachfolgend beispielsweise anhand von Zeichnungen beschrieben. Dabei zeigt

1 eine Schnittdarstellung einer Bestrahlungskapsel-Baugruppe,

2 eine Sprengdarstellung der in 1 dargestellten Komponenten,

3 eine Schnittdarstellung einer abgeänderten Bestrahlungskapsel-Baugruppe und

4 eine Seitenansicht einer Komponente der in 3 dargestellten Baugruppe.

Nach den 1 und 2 der Zeichnung ist ein Pellet 11, das Selen-75 enthält, hermetisch in einer Kapsel abgedichtet, die einen zylindrischen Körper 12, einen zylindrischen Stopfen 13 und eine zylindrische Deckelkomponente 14 enthält, von der das eine Ende einen leicht vergrößerten Durchmesser aufweist. Die Deckelkomponente 14 wird vollständig innerhalb des Körpers 12 aufgenommen und am Körper verschweißt, und zwar um den Teil herum, der einen vergrößerten Durchmesser hat. Das Pellet 11 wird innerhalb der Kapsel zwischen dem Stopfen 13 und der Deckelkomponente 14 gehalten.

Die abgeänderte Baugruppe nach 3 und 4 ist allgemein ähnlich, schließt aber eine reduzierte Anzahl von Bauteilen ein. Die Kapsel weist einen zylindrischen Körper 12a und einen zylindrischen Deckelteil 14a auf, der in einer entsprechend ausgebildeten Ausnehmung im Körper 12a aufgenommen wird. Der Deckel 14a und Körper 12a sind innen so ausgebildet, dass ein Pellet aufgenommen wird, welches Selen-75 enthält und in zwei Hälften 11a und 11b geteilt ist, von denen die eine, 11a, in Seitenansicht in 4 dargestellt ist. Die Pellethälften 11a und 11b haben ebenfalls eine zylindrische Geometrie, so dass, wenn auch im dargestellten Schnitt die Form der beiden zusammengenommenen Hälften ein Achteck bildet, die Form im Schnitt im rechten Winkel zum dargestellten rund ist. Nach dem Zusammenbau wird der Deckel 14a bei 15 mit dem Körper 12a verschweißt.

Die Pellet-Zusammensetzung ist eine Metall-Selenid-Verbindung (bei der ein Teil oder alles als ein inniges Gemisch aus Metallpartikeln und elementarem Selen betrachtet werden kann) mit der Zusammensetzung MxSeY, bei der M ein akzeptables Metall ist, das unerwünschte Verunreinigungsgammastrahlen auf ein Minimum herabsetzt. Beispiele für geeignete akzeptable Metalle umfassen, aber nicht begrenzt darauf, Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium. Die am meisten bevorzugten Metalle sind Molybdän, Vanadium und Rhodium, die besonders dichte Metall-Selen-Phasen erzeugen, die reich an Selen sind. "x" und "y" in den chemischen Formeln können jegliche Werte haben, abhängig vom Wertigkeitsstatus des Metalls, jedoch wird die höchste Selendichte erzielt, wenn das Verhältnis von y/x im Bereich 1–3, mehr bevorzugt 1,5–2,5 und meistbevorzugt 2 liegt. Beispiele für geeignete Metall-Selen-Zielmaterialien sind folgende: Wertigkeit Beispiele 2 VSe, TiSe, PbSe, NiSe, BiSe 2&3 Bi3Se4 3 Bi2Se3, Al2Se3 4 RhSe2, VSe2, TiSe2 MoSe2, PtSe2 PdSe2, NbSe2 NiSe2 5 Rh2Se5, Th2Se5 6 MoSe3

Metall-Selen-Pellet-Zusammensetzungen können durch eine Vielfalt von Verfahren zubereitet werden. Das am zweckmäßigsten erachtete Verfahren, das zu minimalen Prozessverlusten führt, besteht darin, eine bekannte Menge angereicherten 74Se-Pulvers auszuwiegen und mit einer bekannten Menge angereicherten 74Se-Pulvers mit einer kalkulierten Menge pulverisierten Metalls zu mischen und das Gemisch in einem inerten abgedichteten Behälter, wie beispielsweise einer flammendichten Glasampulle, zu erhitzen, die Temperatur über mehrere Stunden auf die Reaktionstemperatur allmählich zu erhöhen und dann diese Temperatur für einige weitere Stunden zu halten. Zum Beispiel liegt die Reaktionstemperatur für die Reaktion zwischen 74Se-Pulver und Vanadiumpulver im Bereich von 450°C–550°C. Bei einem spezifischen Beispiel wurde ein Gemisch aus Vanadium- und Selenpulvern im Verhältnis ein Teil Vanadium zu 1,9 Teilen angereichertem Selen-74 in einer evakuierten flammendichten Quartzampulle erhitzt, zunächst bei 550°C für 4 Stunden und dann bei 800°C für 100 Stunden. Das Produkt VSe1.9 wurde in halbe im Querschnitt achteckige Pellets 11a und 11b von der in 4 dargestellten Form gepresst.

Zylindrische Pellets oder Perlen können durch verschiedene Verfahren zubereitet werden. Zum Beispiel kann Pulver kaltverpresst, heißverpresst oder gesintert werden, um zylindrische, sphärische oder pseudosphärische Geometrien zu bilden. Diese können in die Targetkapsel eingesetzt oder an Ort und Stelle gegossen oder gepresst werden. Die Kapsel wird dann verschweißt und auf Leck geprüft, und zwar vor der Bestrahlung. Metall-Selen-Pellet-Zusammensetzungen können aus einer reinen Metall-Selenid-Verbindung bestehen wie VSe2 oder einer Mischung von Verbindungen wie Vse2, MoSe2, MoSe3 oder aus komplexeren Phasen, die durch Reaktion solcher Gemische miteinander bei hoher Temperatur erhalten werden. Die Zusammensetzung kann einiges Metallpulver und elementares Selen enthalten. Überschüssiges elementares Selen kann zweckvoll als Bindemittel zugefügt werden, um Metall-Selenid-Partikel aneinander zu binden und um porenfreie, hochdichte Pellets oder Kugeln zu bilden. Pellets, die aus Gemischen wie VSe2 + VSe + Se oder MoSe2 + MoSe3 + Se hergestellt werden, können innerhalb der Aufnahmekapsel reagieren oder zusammensintern, und zwar während eines speziellen Glühprozesses vor der Bestrahlung oder während der Bestrahlung selbst, wie folgt: VSe + Se = VSe2 und MoSe2 + Se = MoSe3

Ein Vorteil der Verwendung von Metall-Selenid-Phasen besteht darin, dass die thermische und physikalische Stabilität der Materialien im Prinzip die Möglichkeit bieten, dass nicht eingekapselte Pellets und Kugeln oder Kügelchen bestrahlt werden. Dies kann bedeutende Kostenvorteile bringen durch eine Reduzierung der Größe des Reaktorraumes, der durch die Präsenz der gering aktivierenden Targetkapseln verschwendet wird.


Anspruch[de]
Gamma-Strahlungsquelle mit Selen-75, das kombiniert ist mit einem akzeptablen Metall oder mit Metallen in Form einer stabilen Verbindung, Legierung oder gemischten Metallphase, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle ein Metall ist oder Metalle sind, dessen bzw. deren Neutronenbestrahlung keine Produkte erzeugt, die zur ungedämpften Emission von Strahlung in der Lage sind, die unakzeptabel mit der Gammastrahlung von Selen-75 interferieren würde, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle aus der Gruppe stammt bzw. stammen, die Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium oder Gemische derselben einschließt. Vorläufer für eine Gamma-Strahlungsquelle nach Anspruch 1, mit eingekapseltem Selen-74, das mit einem akzeptablen Metall oder Metallen in Form einer stabilen Legierung, Verbindung oder gemischten Metallphase kombiniert ist, wobei die Einkapselung und deren Inhalt für eine Bestrahlung mit Neutronen geeignet sind, um zumindest einiges von dem Selen-74 in Selen-75 umzuwandeln, während es zur gleichen Zeit keinerlei Produkte erzeugt, die zur ungedämpften Emission von Strahlung in der Lage sind, die unannehmbar mit der Gammastrahlung von Selen-75 interferieren würde, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle aus der Gruppe stammt bzw. stammen, die Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium oder Gemische derselben umfasst. Vorläufer nach Anspruch 2, bei dem das Selen-74 isotopisch angereichertes Selen-74 enthält. Quelle oder Vorläufer dafür, wie in jedem der vorangehenden Ansprüche beansprucht, wobei dieses akzeptable Metall oder diese akzeptablen Metalle eines oder ein Gemisch von Vanadium oder Molybdän oder Rhodium aufweist bzw. aufweisen. Quelle oder Vorläufer dafür, wie in jedem der vorangehenden Ansprüche beansprucht, wobei das Selen in Form eines Pellets oder einer Perle einer Verbindung der Formel MxSey vorgesehen ist, wobei y/x im Bereich 1–3 liegt und M eines oder ein Gemisch von zwei oder mehr der genannten akzeptablen Metalle ist. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 5, wobei y/x im Bereich 1,5–2,5 liegt. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 6, wobei y/x 2 ist. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 5, wobei das Pellet oder die Perle VSe2 oder MoSe2 oder Rh2Se5 aufweist. Quelle oder Vorläufer dafür nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei elementares Selen in inniger Beimischung zu der genannten Verbindung, Legierung oder gemischten Metallphase enthalten ist, um als ein Bindemittel dafür zu agieren. Quelle oder Vorläufer dafür nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die genannte Verbindung, Legierung oder gemischte Metallphase in Form eines dichten, porenfreien Pellets oder einer dichten, porenfreien Perle vorliegt. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 10, wobei das Pellet oder die Perle in einer abgedichteten, verschweißten Metallkapsel enthalten ist. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 10 oder 11, wobei das Pellet oder die Perle zu einer sphärischen oder pseudosphärischen Brennpunkt-Geometrie geformt ist. Quelle oder Vorläufer dafür nach Anspruch 12, wobei das Pellet oder die Perle zu einer Geometrie geformt ist, die achteckig in dem einen Abschnitt und kreisförmig in dem quer zu dem achteckigen Abschnitt verlaufenden Abschnitt ist. Verfahren zur Herstellung einer Gamma-Strahlungsquelle, gekennzeichnet durch das Mischen von Selen-74 und eines Metalls oder Gemisches von Metallen aus der Gruppe, die Vanadium, Molybdän, Rhodium, Niob, Thorium, Titan, Nickel, Blei, Wismut, Platin, Palladium, Aluminium in angemessenen Proportionen für die gewünschte Produktverbindung umfasst, und Erhitzen des Gemisches, um die Bestandteile interagieren zu lassen, und durch das anschließende Aussetzen des Reaktionsproduktes einer Strahlung, um zumindest einen Teil des Selen-74 zu Selen-75 umzuwandeln.






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